Neutrondiffraktion Neutroners egenskaper: Man utnyttjar s.k. termiska neutroner (reaktor) Monokromatisering genom kristall (t.ex. Cu) Litet flöde stort prov krävs Liten absorption stort prov möjligt Känner av atomkärnor Känner av magnetiskt spinn Neutronstrålning används: a) Som komplement till röntgendiffraktion Formfaktorn (spridningsförmågan) är inte enkelt relaterad till atomnumret Formfaktorn varierar inte med vinkeln b) Som komplement till magnetiska mätningar (susceptibilitet, Mössbauer etc.) Formfaktorn (det magnetiska bidraget) beror på magnetspinnet Formfaktorn (det magnetiska bidraget) faller starkt av med ökande vinkel Kristallstrukturbestämning I allmänhet från röntgendiffraktionsdata! a) Elektrondiffraktion/TEM b) Pulverröntgendiffraktion c) Enkristallröntgendiffraktion Eftersom Braggs lag ger starkt villkor för diffraktion ger enkristaller den bästa informationen: Olika reflexer hamnar på olika ställen i rymden även om dvärdena är desamma. Strukturlösning grundar sig på Fouriertransformation. Elektrontätheten i en punkt är relaterad till en summa över intensiteten hos alla reflexer: xyz 1 V Här är: Fhkle 2i(hx ky lz) h k l V= enhetscellvolymen Fhkl = strukturfaktorn för reflexen (hkl) x,y,z= valfri punkt i enhetscellen xyz= elektrontätheten i punkten x,y,z (Summeringen görs över h, k resp. l i de tre summorna) Detta kan synas enkelt, men vad får man från experimentet? Jo, från den uppmätta intensiteten erhålles Fhkl, vilket enbart ger strukturfaktorns 1 magnitud, inte dess fasvinkel! Därmed kan man inte utföra multiplikationen för var term i summan. Ett enklare fall når man om strukturen har symmetricentrum. Det innebär ju att en atom i x,y,z också återfinns i -x, -y, -z. Det leder till att strukturfaktorerna Fhkl(x,y,z) och Fhkl(-x,-y,-z) är varandras konjugat varför deras summa är reell (fasvinkel 0 eller ). Fasvinkelproblemet reduceras alltså till valet mellan två tal. Det finns olika strukturlösningsmetoder att ta till. Den enklaste är att gissa strukturen och sedan räkna ut strukturfaktorn och jämföra med observerade intensiteter. Detta är görligt endast för mycket enkla strukturer. Ett annat problem är att summeringen egentligen skall göras över alla värden på h,k,l. Det innebär ett oändligt antal reflexer. Alltför få reflexer leder till s.k. avbrottseffekter som kan ge problem. När man tror sig ha en hyfsad modell kan den jämföras med verkligheten (= insamlade intensiteter från så många reflexer som möjligt). Här följer ett förfiningssteg, dvs. man anpassar parametrar i sin modell så att denna bringas till så god överensstämmelse med observationerna som möjligt. Man räknar med att man behöver minst 10 oberoende reflexer (= intensitetsvärden) per parameter. Det innebär i allmänhet tre lägesparametrar per atom. Om enhetscellen innehåller många atomer måste man samla in tusentals data från en enda kristall. För proteinkristaller är detta problematiskt. Dels innehåller enhetscellen ett mycket stort antal atomer, dels tål inte kristallerna den energirika strålningen utan måste bytas ut innan ett helt dataset har samlats in. På grund av problemets komplexitet nöjer man sig med ett färre antal reflexer än t.ex. för oorganiska ämnen, med den följd att upplösningen blir sämre, dvs. elektrontäthetsbilden blir inte så skarp. Rent allmänt kräver strukturlösning ganska så stor datorkapacitet, och kristallografer var faktiskt bland de första som överhuvudtaget kom att använda datorer inom den vetenskapliga världen. 2