Arsenikförorenad mark efter träimpregnering Fastläggning, spridning och efterbehandling Examensarbete inom civilingenjörsprogrammet Miljö och Vattenteknik EMMA JOHANSSON Institutionen för bygg- och miljöteknik CHALMERS TEKNISKA HÖGSKOLA Göteborg, Sverige 2008 Examensarbete 2008:64 Examensarbete 2008:64 Arsenikförorenad mark efter träimpregnering Fastläggning, spridning och efterbehandling Arbete inom civilingenjörsprogrammet i miljö- och vattenteknik. Emma Johansson Institutionen för bygg- och miljöteknik Vatten Miljö Teknik CHALMERS TEKNISKA HÖGSKOLA Göteborg 2008 Arsenikförorenad mark efter träimpregnering Fastläggning, spridning och efterbehandling ©Emma Johansson, 2008 Examensarbete 2008:64 Institutionen för bygg- miljöteknik Vatten Miljö Teknik Chalmers tekniska högskola 412 96 Göteborg Telefon 031-772 10 00 Omslag: Bilden är hämtad från Södras hemsida, http://www.sodra.com/sv, 2008-03-20 Reproservice, Chalmers tekniska högskola, Göteborg, 2008 Förord Projektet började med NCC Boendes intresse av att bygga flerfamiljshus på en arsenikförorenad fastighet och en första markteknisk undersökning utfördes 2007. Ett samarbete mellan Chalmers tekniska högskola, NCC Teknik och NCC Boende startade och resulterade i detta examensarbete. Jag, Emma Johansson avslutar mina studier till Civilingenjör i Miljö- och Vattenteknik vid Uppsala Universitet med denna rapport. Examensarbetet är dock utfört på Chalmers tekniska högskola vid avdelningen för Vatten Miljö Teknik, Institutionen för bygg- och miljöteknik. Främst vill jag tacka Malin Norin, NCC Teknik och Ann-Margret Strömvall Chalmers för all vägledning och uppmuntran under skrivandets gång. Ni har kompletterat varandra mycket bra och jag ser fram emot ett fortsatt samarbete. Johan Magnusson, NCC Teknik och Douglas Baxter, Analytica Luleå vill jag även tacka för era goda råd och tiden ni lagt på att lyssna och förklara. Ett stort tack ska även Mona ha som tålmodigt hjälp mig plocka fram utrustning och övervakade mig under de mest riskfyllda momenten under experimenten i Miljökemiska Laboratoriet. Projektet har varit spännande att genomföra och fick ändras under projektets gång när vissa saker inte gick att genomföra som det var tänkt. Ingen kunde veta från början att proverna med jord och vatten från fastigheten skulle vara så svåra att filtrera att det inte ens rann igenom ett kaffefilter och att filtren impregnerades och stelnade. Det ska bli intressant att följa detta område och se vad som händer i framtiden. Tack mamma och pappa för ert stöd genom min utbildning! Ni är guld värda. Emma Johansson Göteborg, mars 2008 - ii - Abstract A result of old timber impregnation plants can be soil contaminated with arsenic. This is because arsenic (As) together with copper (Cu) and chromium (Cr) were main constituents in wood impregnation agents used so called CCA fluids. Arsenic has a strong negative effect on the environment. Trivalent arsenic occurs most in oxygen reduced environments and is more toxic than pentavalent arsenic. This study was initiated when the building company NCC became interested in an arsenic contaminated property in Uddevalla. Results from earlier investigations of the total arsenic concentrations in the ground were used as a background for this study. In this project the site was investigated for concentrations of total As and As species as arsenite/As(III), arsenate/As(V), monomethylarsonic acid (MMA) and dimethylarsinic acid (DMA), as well as other elements in the soil, leachates and groundwater samples. Leaching of the arsenic species from the soil, and effects of different environmental conditions on the leaching were also investigated. The study was carried out through information retrieval and laboratory experiments in form of leaching and batch tests. Possible remediation methods have been investigated and presented. Soil samples taken from the site were used in laboratory experiments. The total concentration of As, As (III), As (V), MMA, DMA and other elements were analysed in soil samples, groundwater and leaching water. In the soil samples, As(V) was the dominant As species with only low concentrations of As(III), MMA and DMA detected. In the groundwater samples the relative concentration of As(III) and As(V) varied, but the concentrations of the organic forms MMA and DMA were low in all samples. Water samples filtered in the field contained both As(III) and As(V). In samples filtered only in the laboratory, As(III) was dominating and this may be explained by a fast precipitation of As(V) and iron. In a batch test, the importance of oxygen was studied for the leaching of arsenic under anaerobic and aerobic conditions. All results showed a low leachingrate of As, but in the reduced (anaerobic) environment the analysis showed higher concentrations of As. Leaching tests were carried out on three collection samples with different degrees of contamination, following a standardized procedure with two-step leaching. The soil was shaked twice, first during 6 h with a L/S=2 (L/S - quotient of liquid and soil material) and thereafter for 18 h with L/S=6. The results showed that the most contaminated soil did not leach the greatest degree of As. In this soil the concentration of iron and aluminum was high and may form stabile compound with As on the soil particle’s surface and thus prevent further leaching of As. All leaching tests showed low leaching of As the groundwater samples from the site showed extremely high concentrations of arsenic. The standardized procedure for the leaching test can be questioned as it is carried out in an oxidized environment, and the leaching of As is more severe in practice within anaerobic environments. Different remediation methods and techniques are available to deal with arsenic contamination and have been tested in field at contaminated sites. In Sweden excavation and removal is commonly used method of remediation but is scarcely sustainable in the long term. To reach more sustainable remediation methods trials have been carried out in the field, such as in situ methods. Sites remediated with in-situ methods have not been tested in full scale for As, but results from pilot project from other countries are available as reference. - iii - Sammanfattning Arsenikförorenad mark kan vara ett resultat av gamla träimpregneringsanläggningar, eftersom arsenik (As) var ett vanligt ämne i impregneringsmedel tillsammans med koppar (Cu) och krom (Cr), s k CCA-medel. Arsenik har en stark negativ påverkan på miljön och är giftigt även i låga mängder för människan. Trevärd As(III) förekommer främst i reducerande miljöer och är mer toxisk än femvärd As(V). Detta examensarbete initierades i samband med att byggföretaget NCC intresserade sig för en arsenikförorenad fastighet i Uddevalla. Tidigare miljötekniska undersökningar av marken hade gjorts och resultatet har varit en grund för detta arbete. I detta projekt har undersökts i vilka former As förekommer i grundvatten och jordmaterial från fastigheten. Vidare har även undersökts hur hårt bunden As är till jordmaterialet och under vilka förutsättningar As lakas ut till vattenfasen. Studien utfördes genom litteratursökning och laboratorieförsök i form av en förstudie och därefter skakförsök. Även olika möjliga saneringsmetoder för As har inventerats och sammanställts. Samlingsprov på jord från fallstudieområdet användes i de olika laboratorieförsöken. Totalhalt As samt fyra olika specier: As(III), As(V), metylarseniksyra (MMA) och dimetylarseniksyra (DMA) har främst analyserats i jordprover, grundvatten och lakvatten. I jordproverna dominerade As(V) och endast låga koncentrationer av övriga former förekom. I grundvattnet från fastigheten varierade sammansättningen av arsenikens former, dock fanns i samtliga prov endast låga halter av de organiska formerna MMA och DMA. I de grundvattenprov som filtrerats i fält detekterades både As(III) och As(V). I prov som filtrerades först vid ankomst till laboratoriet påträffades endast As(III). Detta beror förmodligen på att As(V) ganska snabbt reagerar med förekommande järn (Fe) och fälls ut som scorodit FeAsO4 som sedan filtreras bort. Därför rekommenderas fortsättningsvis att alltid filtrera tagna grundvattenprover snarast möjligt i fält. I förstudien studerades syrets betydelse för utlakning av As i bägarförsök i både syrerik och inert miljö och med den högförorenadade jorden och vatten (L/S-kvot 6). Samtliga resultat visade på låga koncentrationer av As i lakvattnet. I den reducerande miljön analyserades dock något högre halter av As. Skaktester utfördes för tre olika samlingsjordar av olika föroreningsgrad enligt en standardiserad metod där jorden skakades två gånger med jonfiltrerat vatten. Skakförsöken visade att det inte enbart är arsenikhalten i jorden som avgör halten som lakats ut, utan att även förekomsten av Fe och aluminium (Al) har stor betydelse. Både Fe och Al bildar stabila föreningar med As och förhindrar urlakning. I samtliga försök lakades mycket låga arsenikmängder ut från proverna. Trots att skaktesterna visade på låg lakbarhet av As har analysresultaten på grundvatten från fallstudieområdet visat på extremt höga arsenikhalter. Den standardiserade skakmetodens giltighet för As kan ifrågasättas då urlakning av As är gynnsam i reducerande markmiljöer, medan testet utförs i en mycket oxidativ miljö. Olika saneringsmetoder för As har använts, men den vanligaste metoden i Sverige har varit att gräva upp och deponerat de förorenade jordmassorna. In situ saneringsmetoder, vilka är mer långsiktig hållbara, har i dagsläget inte testats i någon större utsträckning för att ”rena” As förorenad mark i Sverige. Vilken metod som är mest lämpad för sanering beror av föroreningsgrad, vilka föroreningar som finns på området och vad området ska användas till i framtiden. - iv - Innehållsförteckning 1 Bakgrund ............................................................................................................................. 1 1.1 Inledning ...................................................................................................................... 1 1.2 Syfte ............................................................................................................................. 2 1.3 Genomförande.............................................................................................................. 3 1.4 Avgränsningar .............................................................................................................. 3 2 Träimpregnering ................................................................................................................. 4 2.1 Träimpregneringshistoria ............................................................................................. 4 2.1.1 Boliden industrisalt ............................................................................................... 5 2.1.2 CCA-vätska ........................................................................................................... 5 3 Fallstudie ............................................................................................................................. 7 3.1 Områdesbeskrivning .................................................................................................... 7 3.1.1 Nuvarande användning av marken........................................................................ 7 3.1.2 Markegenskaper .................................................................................................... 7 3.1.3 Hydrogeologiska förhållanden och recipient ........................................................ 8 3.2 Träimpregnering på Junoverket förr ............................................................................ 8 3.3 Framtida intressen ........................................................................................................ 9 3.4 Tidigare markundersökningar ...................................................................................... 9 3.4.1 MIFO-utredning .................................................................................................... 9 3.4.2 Fortsatt översiktlig teknisk markundersökning ..................................................... 9 3.4.3 Grundvattenundersökningar ................................................................................ 11 4 Arsenik .............................................................................................................................. 13 4.1 Arsenik som naturligt ämne ....................................................................................... 13 4.2 Arsenik som förorening ............................................................................................. 14 4.3 Arseniks kemi ............................................................................................................ 14 4.3.1 Oorganiska arsenikformer ................................................................................... 15 4.3.2 Organiska arsenikformer ..................................................................................... 15 4.3.3 Arsenik i olika miljöer ........................................................................................ 15 4.4 Arseniks förmåga att binda till markpartiklar ............................................................ 17 4.4.1 Parameter för lakbarhet: Kd-värde ...................................................................... 20 5 Metod och utförande ......................................................................................................... 22 5.1 Provtagning i fält........................................................................................................ 22 5.1.1 Markprover ......................................................................................................... 22 5.1.2 Grundvattenprov ................................................................................................. 23 5.2 Utförande på laboratoriet ........................................................................................... 23 5.2.1 Förberedning av prover ....................................................................................... 24 5.2.2 Förstudie ............................................................................................................. 24 5.2.3 Om laktester; skak- och kolonnförsök ................................................................ 26 5.2.4 Skaktest ............................................................................................................... 27 5.2.5 Fraktionsfördelning/kornstorlek ......................................................................... 27 5.3 Analysmetoder ........................................................................................................... 27 5.3.1 Lösta metaller...................................................................................................... 28 5.3.2 Totalhalten av metaller ....................................................................................... 28 5.3.3 Arsenikspeciering ............................................................................................... 29 5.3.4 Övriga analyser ................................................................................................... 30 6 Resultat och diskussion ..................................................................................................... 31 6.1 Markprover ................................................................................................................ 31 6.2 Fraktionsfördelning .................................................................................................... 33 -v- 6.3 Förstudie .................................................................................................................... 35 6.3.1 Första förstudien ................................................................................................. 35 6.3.2 Andra förstudien ................................................................................................. 36 6.3.3 Resultat sammanställt från båda förstudierna ..................................................... 37 6.4 Skaktester ................................................................................................................... 38 6.5 Grundvatten................................................................................................................ 40 6.5.1 Betydelsen av filtrering ....................................................................................... 40 6.5.2 Totalhalt av arsenik och några andra utvalda parametrar ................................... 41 6.5.3 Speciering av arsenik vid olika tillfällen ............................................................ 43 6.5.4 Slutdiskussion kring arsenikhalter och specier i grundvattnet ............................ 46 7 Efterbehandlingsmetoder för arsenik ................................................................................ 47 7.1 Efterbehandlingsmetoder för arsenikförorenad jord .................................................. 47 7.1.1 Referensprojekt ............................................................................................ 49 7.2 Efterbehandlingsmetoder för arsenikförorenat vatten ............................................... 50 7.2.1 Referensprojekt ................................................................................................... 51 7.3 Metoder för rening av arsenikförorenad jord och vatten ....................................... 52 7.4 Efterbehandlingsmetoder för arsenik ur ett hållbarhets perspektiv ........................... 52 8 Slutsats och tänkbara fortsatta studier............................................................................... 55 8.1 Slutsatser .................................................................................................................... 55 8.2 Fortsatta studier .......................................................................................................... 56 9 Referenser ......................................................................................................................... 57 Bilagor 1. Arbetsmiljö 2. Riktvärden för förorenad mark/ förklaring av MIFO-utredning 3. Karta med provtagningspunkter som illustrerar arsenikhalten 4. Länsvattenbildning och halter 5. Metallers förmåga att binda till markpartiklar 6. Fraktionsuppdelning 7. Jordproverna, samtliga analysvärden för metaller 8. Förstudie 1 samt resultat från förstudie 1 och 2 9. Skakförsök 10. Grundvattenanalyser 11. Havsvattenstånd (november -07, december -07, februari- 08) - vi - 1 Bakgrund 1.1 Inledning Problematiken med träimpregnering Förorenad jord och grundvatten som konsekvens av tidigare träimpregnering är ett omfattande miljöproblem såväl inom som utom Sveriges gränser. Totalt har ungefär 400 anläggningar med varierande impregneringsmedel och metoder varit verksamma i Sverige. År 2007 fanns 37 träimpregneringsanläggningar i drift (SCB, 2007). Vid en anläggning impregneras virke för att förhindra skadeangrepp och mögel. Träimpregneringsverksamhet har uppmärksammats efter att dess kraftigt negativa miljöpåverkan påvisats. Anläggningarna var förr inte skyddade från dropp och läckage och den största mängden föroreningar ansamlades nära impregneringsutrustningen (Bhattacharya m.fl., 2002). Impregneringsmedlen kan delas in i tre huvudkategorier; kreosot, vattenlösliga medel och lösningsbaserade medel. Arsenikföreningar användes i kategorin vattenlösliga medel i tryckimpregneringsanläggningar. Föroreningarnas spridning varierar från plats till plats, men de vanligaste ämnena kring gamla träimpregneringsanläggningar är i form av metallerna arsenik(As), krom (Cr), koppar (Cu) och organiska ämnen som polyaromatiska kolväten (PAH). Dessa är starkt bundna till markpartiklarna, vilket medför att föroreningarna har låg rörlighet och därmed bedöms få relativt liten spridning (Naturvårdsverket, 1999). Trots att det i Sverige har funnits många träimpregneringsanläggningar har intresset först på senare tid stigit när Länsstyrelsen påbörjade inventering av förorenade områden 1999. Detta har medfört att fler områden har undersökts och även senare sanerats. Sanering av arsenikförorenade områden kommer dock att bli allt vanligare efter tidigare verksamheter inom träindustri och glasbruk. När Naturvårdsverket sammanställde avslutade saneringar i Sverige 2006 var 15 % av de saneringsprojekt som låg till grund för rapporten gamla träimpregneringsobjekt (Naturvårdsverket, 2006d). Bara i Jönköpings län finns tre före detta impregneringsanläggningar som är av högsta prioritet för sanering år 2008-2012 (Länsstyrelsen, 2007). De saneringar av arsenikförorenad mark som har genomförts har generellt behandlats genom att gräva upp kontaminerade massor och lägga dessa på deponi. I utförda saneringar har länsvattnet som bildats framförallt visat på en förhöjd arsenikhalt. Miljöproblem relaterat till träimpregnering på många platser är ännu mer omfattande än att bara innefatta As på grund av att flera olika sorters impregneringsmedel har använts under olika perioder. Forskningsprojekt pågår för att utveckla lämpliga saneringsmetoder efter gamla träindustrier med rester av arsenikföroreningar, bland annat genom försök med att tillsätta stabiliserande ämne till massorna för att föroreningen ska bindas permanent. Resultaten från försök som har genomförts i Sverige visar att As kan stabiliseras genom tillsats av järnoxider (Lidelöw m.fl., 2007). -1- Fallstudie I samband med eventuellt förvärv av en fastighet har marken undersöks med avseende på dess föroreningssituation. Föreliggande examensarbete har grundats på den problematik som lyftes fram i samband med miljötekniska utredningarna på fastigheten. Tidigare, från 1930- och fram till 80-talet, nyttjades fastigheten till framförallt fönstertillverkning och måleri. I samband med dessa verksamheter har impregnering av trä på fastigheten ägt rum. Fastigheten är därmed förorenad av framförallt höga metallhalter, speciellt arsenik (As) men också bly (Pb), kadmium (Cd), koppar (Cu), krom (Cr) och zink (Zn). Naturvårdsverket har fastställt riktvärden för mindre känslig markanvändning (MKM) och känslig markanvändning (KM) (se Bilaga 2, Naturvårdsverket, 1997b). Nuvarande markanvändning på fastigheten i Uddevalla innebär enligt definition att området är klassat som MKM. Om fastigheten ska bebyggas med bostäder kommer det att ställas högre krav på lägre föroreningshalter och markområdet kommer att klassas som känslig markanvändning, vilket innebär att man ska kunna odla grönsaker, bo eller bedriva daghem på fastigheten utan att det är skadligt. I dagsläget överstiger uppmätta halter av As, inom vissa delar av fastigheten att gränsen för MKM och även att övre gränsen för farligt avfall överskrids. I samband med förorenad mark jämförs även halterna med avfallsgränser, eftersom uppmätta massor kategoriseras in i olika avfall för deponering. Farligt avfall får endast läggas på deponier som är utformade för den typen av avfall. Det sannolika scenariot är att delar av marken behöver saneras. Spridningen av föroreningar i naturen beror på hur ämnen växelverkar mellan fast material och vattenfasen. Ju mer fastlagd en förorening är, desto mindre mobil och desto mindre blir spridningen. Det är därför viktigt att veta hur ämnen överförs från den fasta fasen till den mobila fasen, i detta fall vattenfasen. Fokus i detta arbete har varit att undersöka hur As transporteras från fast fas till en mer mobil fas i samband med en eventuell schaktning av jordmassor. 1.2 Syfte Syftet med detta projekt har varit att klarlägga hur As i dess olika former binds i mark, men även under vilka förutsättningar As kan transporteras till vattenfas för att få ökad kunskap om vad som händer vid en traditionell grävsanering. Junoverken i Uddevalla har fungerat som fallstudieområde och syftet har även varit att med perspektivet Hållbar utveckling inventera och värdera möjliga saneringsmetoder. Delmål i projektet har varit att: 1. Fastställa hur hårt och i vilka former As är bunden till jordmaterialet. 2. Undersöka under vilka förutsättningar och i vilka former As från jorden transporteras till vattenfasen. 3. Speciering av As i jord och vatten för att kunna bedöma rörlighet och toxicitet. -2- 4. Utreda om det finns ett mer hållbart alternativ till grävning och därmed om det är möjligt att rena platsen med in situ teknik. Examensarbetet skall också fungera som ett underlag för vidare projektering av en kommande sanering av arsenikförorenad jord. 1.3 Genomförande Detta arbete har utförts som en litteraturstudie, men även genom fysikaliska och kemiska undersökningar av jord från fallstudieområdet, Junoverken i Uddevalla. Inom uppgiften har det även gjorts en översiktlig sammanställning av sanering i arsenikförorenad jord. De första kapitlen innefattar en litteraturstudie om impregneringsmedel med As. Därefter beskrivs fallstudieområdet där föroreningsgraden från tidigare markundersökningar redovisas. Med hänsyn till att urlakning ska undersökas har ett kapitel tagit fram om arsenikens kemi, som förorening och naturligt ämne. I kapitlet läggs fokus på hur As binds till markpartiklar. Vidare har uppgiften varit att beskriva lakbarheten hos jordmaterialet genom skaktester enligt en standardiserad metod. Skaktesterna har utförts vid Miljökemiska Laboratoriet BoM, Chalmers. Sammanställning av totalhaltsanalyser för As har gjorts för både jord och vattenprover. Arsenikens form, exempelvis arsenit As(III) och arsenat As(V) har definierats genom så kallad speciering av As i jordprover och det urlakade vattnet. Dessa analyser har utförts vid Analytica i Luleå och vid Analycen/Eurofins i Lidköping. I sista kapitlet jämförs olika saneringsmetoder för jord och vatten med varandra. En diskussion kring detta skulle kunna bli mycket lång när framförallt mycket material finns publicerat om rening av As i vattenfasen. I detta arbete har det dock valts att begränsa denna del för att arbetet skall kunna utföras inom ramen för ett examensarbete. Forskning bedrivs idag för att hitta hållbara saneringsmetoder av arsenikförorenad mark. Några metoder nämns kort samt en överblick över några utförda projekt och den på platserna använda saneringsmetoden. 1.4 Avgränsningar I detta examensarbete har endast former för As som kan lakas ut från mark och spridas till vatten som kan lakas ut bestämts. Flera andra metaller lakas också ut, men bara ett fåtal kommer att beröras utöver As. I detta examensarbete kommer inte mängden länsvatten eller schaktmassor som bildas vid eventuell schaktning att beröras. -3- 2 Träimpregnering 2.1 Träimpregneringshistoria Träimpregnering började industriellt på 1800-talet och främst impregnerades slipers och ledningsstolpar. I Sverige har mest kreosot, Koppar-krom-arsenik, s k CCAvätska och organiska tennföreningar använts som impregneringsvätska. Impregneringsmedlen kan delas in i tre huvudkategorier; kreosot, vattenlösliga medel och lösningsbaserade medel. Arsenikföreningar användes i kategorin vattenlösliga medel i tryckimpregneringsanläggningar. De vanligaste var Boliden industrisalt och dess efterföljare CCA-medlen. Under åren 1900-1992 har så stor mängd som 15 800 ton av enbart grundämnet As använts i tryckimpregneringsanläggningar i Sverige (Naturvårdsverket, 1999b). Figur 2.1 visar en tryckimpregneringsanläggning där virket fördes in i en så kallade tunna, denna typ av anläggning användes också vid Junoverken i Uddevalla. I tunnan trycktes impregneringsvätskan in och virket togs ut därefter ut för att läggas på tork. Olika impregneringsmedel har använts genom olika tidsepoker. Figur 2.1 Impregneringstunnel (KemI, 2005). I Tabell 2.1 är historien kring användningen av impregneringsmedel redovisade i kronologisk ordning. År 1939 introducerades vattenlösliga medel med arsenikföreningar som Bolidenindustrisalt. -4- Tabell 2.1 Impregneringsvätskans utveckling beskrivs från 1800-talet och till nutid (Nordberg och Stenberg, 2005). Tidsskala Händelse 1800-talet Kungliga järnvägsstyrelsen börjar impregnera slipers med kopparsulfatlösning. Mobila impregneringsverk införs med kreosotolja. 1900-talet 1939 1960-talet 1977/78 1974 1995 Kreosot kunde inte importeras på grund av andra världskriget. Vattenlösliga medel med metall infördes (CCA-, CZA-vätska mm). Organiska lösningsmedel som innehöll klorfenol introducerades. Användes till färskt virke vid sågverk. Klorfenol förbjöds. Organiska tennföreningar introducerades som impregneringsmedel. Organiska tennföreningar förbjöds och ersattes med organiska fungicider (bekämpningsmedel). 2.1.1 Boliden industrisalt Boliden industrisalt (BIS) utvecklades i samband med att kreosot som tidigare använts inte kunde importeras på grund av krig. BIS blandades med zinksulfat och bestod främst av zinkoxid (ZnO) och arsenikoxid (As2O5). Ämnena bröts i gruvan i Boliden som innehöll höga halter av bland annat koppar, zink, guld, svavel och arsenik. Sammansättningen kunde variera, men andelarna var ungefär fördelade som Tabell 2.2 visar. Arsenikoxidens andel av vikten var 28 %, vilket innebär 18 % av metallen i ren form (Bhattacharya m.fl., 2001). Tabell 2.2 Andelen av de olika aktiva substanserna i Boliden industrisalt (Naturvårdsverket, 1999b) Aktiv substans ZnO CrO3 As2O5 Na2O SO3 Andel i vikt-% 12 11 28 9,2 12 2.1.2 CCA-vätska CCA-impregnering innehåller kopparoxid (CuO), kromoxid (CrO3) samt arsenikoxid (As2O5). Blandningen introducerades på 1950-talet och var en uppföljare till BIS. CCA-medel är ett samlingsnamn på många olika medel, men de verksamma substanserna är desamma. Boliden K33 är den mest kända vätskan. Andelarna av de aktiva substanserna redovisas i Tabell 2.3. Arsenikoxidens halt höjdes på BIS från 28 % till ännu högre 34 %, vilket är nästan 24 % As i ren form (Bhattacharya m.fl., 2001). Även Zn- och Cr-halten höjdes i den nya blandningen. Resterande andel var vatten (Bhattacharya m.fl., 2001) och ingen sulfid tillsattes med CCA-medlen. -5- Tabell 2.3 Andelen av de olika aktiva substanserna i CCA-medlet Boliden K33 (Naturvårdsverket, 1999b) Aktiv substans CuO CrO3 As2O5 Andel i vikt-% 15 27 34 Innehållet av As har gjort att CCA-medlens användning begränsats de senaste åren och andra alternativ har tagit dess plats. CCA-impregnerat virke får endast användas i mark och vattenmiljöer och sedan 2004 bara i yrkesmässigt bruk med professionell hantering (KemI, 2005). CCA-impregnerat virke har varit på marknaden länge eftersom inget bra alternativ har funnits. Flera olika mer miljövänliga impregneringsmedel har dock introducerats på marknaden på senare tid. Virke impregnerat med As klassas som farligt avfall eftersom förbränning av detta trä inte oskadliggör arseniken. Arseniken förekommande i träet förbränns inte utan blir kvar i mer koncentrerad form i askan. -6- 3 Fallstudie 3.1 Områdesbeskrivning 3.1.1 Nuvarande användning av marken Fastigheten Junoverken ägs av Mattsongruppen, som driver dotterbolaget Junoverken AB på området. Junoverken AB är systemleverantör och komponenttillverkare åt offshore- och verkstadsindustrin. Verksamhet bedrivs på området i form av svetsning, maskin- och träbearbetning samt montering. Dessutom finns kontor på området (Junoverken, 2007). 3.1.2 Markegenskaper Fastigheten ligger centralt, mindre än en kilometer från Uddevalla centrum och är 80 000 m2. Fastigheten är plan med mestadels hårdgjorda ytor (asfalt). Det finns en höjd sydväst om fastigheten. Nordöstra delen av fastigheten intill ån har varit strandängar men området fylldes ut på 1930-talet med muddermassor. Fyllnadsmassorna är generellt 1-2 meter djupa och består av stenig grusig sand samt innehåller en del tegel och metallskrot (bland annat koppardelar). Detta underlagras av sand på lera. Idag har marken satt sig och sjunkit men de pålade husen samt kajen är kvar i ursprungsnivå (Norin och Magnusson, 2006). På grusytor omkring asfalten växer ovanligt lite vegetation. På området där impregneringstunnan stod (område A se Figur 3.2) har marktekniska undersökningar visat att norra delen består av fyllnadsmassor på dyig sand och södra delarna består av fyllnadsmassor av stenig grusig sand, som underlagras av sjösand på lera. Högsta halterna av As återfinns generellt på 0,5-1,5 meters djup, men halterna, varierar inom området. Jordlagerföljden i det grundvattenrör (Gr, se Figur 7.8) som sattes i samband med en tidigare miljötekniska markundersökning (Geogruppen, 2006) redovisas generellt i Figur 3.1. Jordlagerföljden i den aktuella punkten har jämförts med omgivande fem borrpunkter. Arsenikhalten i jordlagerföljden finns redovisade i Figur 3.4. Markyta, 0-0,05 m Asfalt Figur 3.1 0.05-1 m Fyllnad/grusig sand 1-2 m Fyllnad/sand/lera 2-2.5 m Lera Generalisering av jordlagerföljden vid grundvattenröret på område A -7- 3.1.3 Hydrogeologiska förhållanden och recipient Grundvattnets flödesriktning inom området är generellt mot norr där Bäveå finns, se Figur 3.1. Bäveå är fastighetens recipient och mynnar ut i Byfjorden, Skagerrak. Ett antal dagvattenbrunnar finns på området varifrån vattnet leds direkt ut till Bäveå. Området översvämmas vid kraftigt regn och vatten kan tryckas upp från brunnarna (Länsstyrelsen, 2002). Det finns ett ytligt grundvattenmagasin i fyllningsmaterialet 0,9-1,2 meter under markytan. Grundvattenytan antas ligga i samma nivå som vattenytan på Bäveå. Vid ett högre vattenstånd finns det risk för att området översvämmas varför det finns planer inom kommunen att generellt höja marknivån. Högförorenat område Figur 3.1 Fastigheten Anegrund 10. Bäveå syns i övre delen av bilden (Junoverken, 2007). 3.2 Träimpregnering på Junoverket förr På Junoverken har Boliden K33, en CCA-lösning med Cr, Cu och As, använts enligt muntlig information från äldre och tidigare yrkesarbetare på området (Länsstyrelsen, 1998). Förmodligen har BIS och Boliden K33 också använts, men några säkra uppgifter har inte hittats. Boliden K33 användes i tryckimpregneringsanläggningen som startade 1943 och pågick fram till 1979. Anläggningen, som bestod av en lång liggande tunna, var inte invallad (se Figur 2.1). Endast under året 1978 köptes 4,8 ton av Boliden K33 in till verksamheten. Virket torkades på öppna ytor i närheten innan det bearbetades. Spån som bildades förbrändes antagligen på området (Länsstyrelsen, 2002). Kreosot har inte använts på området eftersom det inte kunde importeras under andra världskriget. Troligen har inte heller organiska tennföreningar använts eftersom de introducerades 1974 i Sverige och anläggningen flyttades därifrån bara fem år senare, samt att det finns noteringar från 1978 om användning av Boliden K33. En sluten träimpregneringsanläggning har också varit aktiv på fastigheten sedan 1972 med impregneringsmedlet KP Tryck. Denna anläggning var inte placerad på samma ställe som tunnan. År 1978 köptes 18 ton impregneringsmedel till KP Tryck in. Medlet innehåller koppartetraminkarbonat samt klorfenoler, Fe och tjäraföreningar. Virket kom ut ”relativt torrt” från impregneringsprocessen och processen var sluten (Länsstyrelsen, 1998). Om detta område har blivit förorenat av dessa ämnen är oklart, men en provpunkt som ligger nära där denna aktivitet har bedrivits har påvisat -8- förhöjda halter av Zn, Cu och PAH i markprover. Några klorfenoler eller tennföroreningar har dock inte påträffats i området (Golder Associates, 2008 och NCC, 2007). 3.3 Framtida intressen NCC Boende, som är en bostadsutvecklande enhet på NCC Construction Sverige AB är intresserade av fastigheten för att bygga bostäder. Eftersom fastigheten ligger centralt skulle marken även vara lämplig för att bygga kontor. Om byggnader lämpade för boende skall byggas ställs högre krav på markens renhet än vid byggnation av kontor och än mindre vid industri, se Bilaga 2. 3.4 Tidigare markundersökningar 3.4.1 MIFO-utredning Länsstyrelserna i landet utför inventeringsarbetet för förorenade områden enligt Metodik för Inventering av Förorenade Områden (MIFO). Syftet med modellen är att alla områden ska inventeras på samma sätt och enklare klassas efter föroreningsgrad (Naturvårdsverket, 1999a). Länsstyrelsen i Västra Götalands län har utfört en MIFOutredning 1998 över området och enligt denna klassades fastigheten till riskklass två (enligt fas 1 av 2), vilket benämns som stor risk. Risken bedöms på en skala från ett till fyra, varav en fyra anses vara av låg risk och en etta mycket stor risk, se Bilaga 2. Föroreningarnas farlighet bedömdes höga och spridningsförutsättning av föroreningarna från området till yt-, mark och grundvatten ansågs vara stora. I bedömningen togs hänsyn till att området idag är inhägnat och ytorna är asfalterade samt att det bedrivs mindre känslig markanvändning. 3.4.2 Fortsatt översiktlig teknisk markundersökning När NCC Boende intresserade sig för fastigheten fick NCC Teknik i uppdrag att göra en översiktlig miljöteknisk markundersökning. Detta gjordes genom att markprover togs vid tre tillfällen under 2007. Från den senaste av dessa undersökningar har jordprover sparats och har kunnat användas på nytt i detta examensarbete. För att förenkla undersökningarna delades området in i delområden. Områdena avser dock inga gränser för föroreningar. Antal provpunkter under de tre undersökningarna blev totalt 42 stycken, varav de alla undersökts i nivåer på cirka en halvmeter ner till två meters djup. De tidigare undersökningarna påvisade mycket förhöjda halter av As inom en avsevärd yta av fastigheten. -9- C Högförorenat område B I A G D H J E F Figur 3.2 Karta över fastigheten med indelning av delområden A – J I Tabell 3.3 redovisas hur föroreningshalterna kategoriseras. Arsenikhalten översteg gränsen för farligt avfall särskilt i område A (1800 m2), Figur 3.2. Uppskattningsvis innehåller jorden i enbart område A mer än ett ton ren arsenik, se Bilaga 4. I område A har fyra prov uppmätt högre halter än gränsen för farligt avfall. Högsta uppmätta halten är på 3800 mg As/kg TS i område A, vilket innebär att nästan 4 % av jorden består av ren As samt överskrider gränsen för farligt avfall nästan fyra gånger. Även inom delområde D har höga halter som överskrider MKM analyserats. Figur 3.3 redovisar de högsta uppmätta värden i varje borrpunkt på en karta över föroreningshalter i område A. Arsenikhalterna är högst i in- och utlopp av impregneringstunnan. Den rektangulära figuren har konstruerats efter gamla ritningar där tunnan varit inritad. I Bilaga 3 redovisas de högsta uppmätta värdena för As i vardera provtagningspunkt över fastigheten. Tabell 3.3 Värden för de satta gränserna utifrån Naturvårdsverkets rapport (1997b) känslig markanvändning till mindre känslig markanvändning (KM-MKM) och Avfall Sveriges gräns för farligt avfall (FA). Gränser Arsenikhalt i jord (mg/kg TS) <KM <15 KM-MKM 15-40 MKM-FA 40-1000 >FA >1000 Även totalhalter av bly, kadmium, koppar, krom, kvicksilver och zink överskred värdet på minst ett ställe för mindre känslig markanvändning (MKM). - 10 - Figur 3.3 Graden av föroreningshalter av As i olika provtagningspunkter på Junoverkens tomt i Uddevalla. De olika färgerna visar olika föroreningsgrader av arsenik. Röd markering betyder hög arsenikhalt, medan grön markerar låga halter. Den rektangulära figuren i mitten av bilden symboliserar platsen där tunnan låg enligt gamla kartor. Generella riktvärden utifrån Naturvårdsverket( 1997b) för arsenik avser gränserna. Skala 1:1500. I Figur 3.4 är omgivande borrpunkterna till grundvattenröret i område A sammanställda för att se arsenikhaltens variation med djupet. Punkterna (P2, P7, 0705, 0706 och 0714) återfinns i NCC miljötekniska markundersökning på Junoverken i Uddevalla (2007). De högsta arsenikhalterna ligger på 1,0-1,5 m djup, men det finns i område A förhöjda halter As nere på två meters djup. Arsenik (mg/kg TS) 0 500 1000 1500 2000 2500 0 Djup (m) 0,5 1 1,5 2 2,5 Figur 3.4 Arsenikhalten fördelat på djupet inom omkringliggande punkter till grundvattenröret (Gr) på delområde A. Avser arsenikhalt; <KM♦, KM-MKM•, MKM-FA ∆, >FA□ 3.4.3 Grundvattenundersökningar Föroreningssituationen i grundvattnet på fastigheten har undersökts av konsultbolaget Golder Associates. I december 2007 installerade Golder Associates 11 grundvattenrör med skruvborr för att undersöka spridningen av arsenikföroreningen. Vissa av - 11 - grundvattenresultaten finns med i denna rapport i kapitel 7.5 och Bilaga 10. Övriga resultat återfinns i Golder Associates rapport Kompletterande miljöteknisk markundersökning, Anegrund 10, Uddevalla (2008). Tillåtelse har medgivits för att nyttja dessa resultat i föreliggande examensarbete. - 12 - 4 Arsenik Arsenik är ett halvmetalliskt grundämne, som finns naturligt i berggrunden. Ämnet i dess olika former är giftigt, vilket har varit känt sedan länge och har nyttjats i dess användning som träimpregnering och bekämpningsmedel. Arsenik har använts även i glas, pigment och legeringar med bly och koppar. Användningen av ämnet har minskat kraftigt de senaste tio åren, eftersom reglerna inom träindustrin förändrades (KemI, 2007). I Sverige är det främst arsenik(V)oxid som har använts. 4.1 Arsenik som naturligt ämne Arsenik finns naturligt i sulfidrika berggrunder. Arsenikhalten i naturen styrs därför av omgivande geologi (Berglund m.fl., 2005). Alkaliska grundvatten, med pH över 8, innehåller ofta höga halter av As på grund av att As från berggrunden lösgörs vid höga pH. I de flesta länder och på de flesta platser ligger koncentrationen i grundvattnet under 10 µg/l (Welch m.fl., 2000). I naturligt vatten finns både organiska och oorganiska former av As, men oorganiska former är mest förekommande. Bakgrundshalten i jord för As är ungefär 10 mg/kg TS i Göteborgsområdet och 15 mg/kg TS i Stockholmsområdet (Naturvårdsverket, 1997a). Problem med As i dricksvatten finns över en stor del av världen, främst i samband med bergsborrade brunnar. Dricksvattnet kan innehålla höga halter som avges från berggrunden. Det värst drabbade området och mest uppmärksammade på senare tid är Bangladesh efter det att hjälporganisationer försökt borra efter rent drickvatten. Det visade sig dessvärre att berggrunden innehöll höga halter As och folket blev förgiftat (Harvey m.fl., 2002, Smedley och Kinniburgh, 2002). Arsenik är svårupptäckt, eftersom det är färg-, smak- och luktlöst. Figur 4.1 Arsenik i dricksvatten taget ifrån bergsborrande brunnar (SGU SLV, 1991) Vissa delar av Sverige exempelvis Skellefteåfältet i Västerbotten och några platser i mellansverige, se Figur 4.1, har också förhållandevis höga arsenikhalter i dricksvattnet. I dessa områden får reningsfilter sättas in för att avskilja arseniken (Berglund m.fl., 2005). Gränsvärdet för dricksvatten är 10 µg/l baserat på livstidsrisken för cancer (SGU, 2008). - 13 - 4.2 Arsenik som förorening Arsenik har spridits antropogent i naturen. Föroreningar av As genereras framförallt vid impregnering, malmbrytning och glastillverkning. Arsenik kan vålla stora problem eftersom det inte är en essentiell metall utan är giftig för mark och vattenlevande organismer. Arsenik är giftigt även för människor och kan ge allvarliga akuta effekter vid låga koncentrationer, men giftigheten är beroende av arsenikens form och mobilitet. De första symptomen på arsenikförgiftning är illamående, magsmärtor, kräkningar, diarré och hjärtpåverkan. Fortsätter intaget en kortare tid uppkommer pigmentförändringar i huden och huden på händer och fotsulor blir tjockare. Uppkomna negativa hälsoeffekter reduceras oftast om intaget av As sänks, men fortsätter intaget kan det vålla nerv- och leverskador samt hjärt- och kärlsjukdomar samt även cancer (Vahter, 2006). Arsenik används dock i låga koncentrationer inom sjukvården för att motverka leukemi (Lehmann och Paul, 1999). Barn har visats vara känsligare för As än vuxna. En dödlig dos för en människa av ren As är 100-300 mg. Arsenikförorenade områden bör vara inhägnade och utmärkta, eftersom små barn kan få i sig betydliga mängder As i samband med lek. Ett barns intag av jord räknas vara 150 mg jord/dag (Persson, 2008). Om halter på ”farligt avfall” uppmätts (1000 mg As/kg) behövs att ett barn får i sig 100 g jord för en dödlig dos arsenik. Arsenik är dock giftig även vid mycket lägre koncentrationer. 4.3 Arseniks kemi Arsenik finns i naturen i både oorganisk och organisk form, dock är oftast oorganiska formen i mycket högre andel. I Tabell 4.1 redogörs några utav arsenikens egenskaper och i Figur 4.2 illustreras de vanligaste förekommande formerna. Tabell 4.1 Kort fakta om arsenik. Arsenik Grupp Densitet Utseende Elektronkonfiguration Elektronegativitet Figur 4.2 As 15, halvmetall 5727 kg/m3 metallisk grå, fast 3d104s24p3 2,18 De vanligaste formerna av arsenik (Stumm och Morgan, 1996) - 14 - 4.3.1 Oorganiska arsenikformer Oorganiska former av As förekommer generellt som trevärd (arsenit, As(III)) eller femvärd (arsenat, As(V)) form i naturen, för kemiska formler se Figur 4.2. De båda formerna förekommer ofta gemensamt eftersom As reduceras och oxideras mycket långsamt. De oorganiska formerna är därmed relativt stabila. Oxidation Reduktion As(III) Æ As(V) As(V) Æ As(III) I vilken form As finns beror inte enbart på redoxpotenialen utan även på pH. I neutral lösning bildar As främst anjoner eller har neutral struktur (Smedley och Kinniburgh, 2002). Arsenit As(III)/H3AsO3 är i neutral form i större delen av pH-intervallet men lämnar ifrån sig protoner som en syra om pH > 9 och förekommer då som anjoner H2AsO3-/AsO33-. Arsenik(III) är svår att avlägsna eftersom den inte sorberas till laddade ytor i neutral form. Den är också mer vattenlöslig och därmed mer mobil, vilket gör denna form giftigare än arsenat As(V) (Bhattacharya m.fl., 2001 & Smedly och Kinniburgh, 2002). Arsenik(V) är oftast förekommande som anjon och i formerna av AsO43- /H2AsO4- /HAsO42-) (Figur 4.2). 4.3.2 Organiska arsenikformer Metylering av oorganiskt As till organisk form sker med hjälp av mikroorganismers enzym. Organiska former av As finns i vatten, jord och sediment i låga koncentrationer, men är vanligast i levande organismer (Leermakers m.fl., 2006 och Drever, 1997). De två vanligaste organiska formerna är metylarseniksyra (MMA) och dimetylarseniksyra (DMA), vilka illustreras i Figur 4.2. Organiska former mindre giftiga än oorganiska former och är relativt stabila (Löfgren m.fl., 2003 & Leermakers m.fl., 2006) därmed kan bioackumuleras i kroppen. Arsenik som är bundet till oorganiskt material är mer mobilt än As som är bundet till organiskt material. På så sätt ansamlas As i jordarter med högre andel organiskt material. 4.3.3 Arsenik i olika miljöer För att enklare redogöra för arsenikens olika former i samverkan med andra metaller används så kallade stabilitetsdiagram. Ett stabilitetsdiagram visar vid vilken redoxpotential (y-axeln, Volt) och vid vilket pH (x-axeln) ett ämne är i stabil form. Det är svårt att mäta vilken redoxpotential som grundvatten har, men studier har satt att naturliga grundvatten ligger emellan -0,2 till +0,7 V (Fetter, 1994). Två olika stabilitetsdiagram presenteras och de två systemen är As-O-H2O (arseniksyre-vatten) och As-Fe-O-H-S (arsenik-järn-syre-väte-svavel). System As-O-H2O Arseniks stabilitetsdiagram i vattenlösning redovisas i Figur 4.3. Potentialen kan mätas i två olika enheter, pe (elektronaktivitet) och Eh (volt), vilka båda visas i detta - 15 - diagram. Detta diagram är intressant för att kunna tolka resultaten från laboratorietesterna och grundvatten. När elektropotentialen är över noll existerar oxiderande förhållanden och arseniken är främst i femvärd form (arsenat), vilket visas i de mörkare grå fälten i Figur 4.2. De ljusare grå fälten visar under vilka förhållanden As förekommer i reducerad trevärd form arsenit (under noll i y-led). Figur 4.3 Ett förenklat stabilitetsdiagram för systemet As-O-H2O vid 25 º C och 1 atm. ΣS = 10-2. Lösligheten för As är en aktivitet på 10-6 (Drever, 1997). Den streckade linjen i diagrammet markerar när As övergår till fast fas tillsammans med svavel, vilket endast sker när svavelhalten är hög och under starkt reducerande förhållande. System As-Fe-O-H-S Ett annat system av intresse är arsenik-järn-syre-väte-svavel. Det vanligaste mineralet i naturen som innehåller arsenik(V) är arsenopyrite, FeAsS vilket diagrammet visar är stabilt i kraftigt basiska och reducerande miljöer (Figur 4.3). - 16 - Figur 4.5 Eh- pH diagram för systemet As-Fe-O-S-H (vid 25 ºC och 1 atm, aktivitet -6 ΣAs=ΣFe=ΣS=10 m). (Vink, 1995) Arsenik bildar inte lätt sulfider, enbart under starkt reducerande förhållanden med hög tillgång till sulfid. Det är As(III) som binder och bildar arsenitsulfid (Naturvårdsverket, 2007 & Jay m.fl., 2004). Intressant är att även jämföra stabilitetsdiagrammet för järn och svavel i en vattenlösning eftersom järnets form har en betydande roll för arsenikens kemi i vatten. Detta diskuteras mer i kommande kapitel 4.4. 4.4 Arseniks förmåga att binda till markpartiklar Katjoner (+) och anjoner (-) har liknande sätt att binda till markpartiklar genom att bilda innersfärs- och yttersfärskomplex. Innersfärs- och yttersfärskomplex kallas de grupper av molekyler som bildas genom att binda till markpartiklarnas yta beroende på hur bindningen uppstår. Innersfärskomplex skapar starka bindningar och molekylen binder direkt till ytan på markpartikeln. Det kan även vara en katjon bunden till en positiv yta. Yttersfärskomplex ger svagare bindningar som uppstår genom elektrostatisk laddning. Det kan vara en jon omgiven av andra mindre laddade joner som binder till ytan. Detta kallas också för adsorption. I Bilaga 5 finns mer information om hur metaller binder till markpartiklar. Metaller bildar ofta katjoner, men As som är en halvmetall bildar främst anjoner i lösning. Koncentrationen hydroxidjoner OH- påverkar As förmåga att sorberara till - 17 - markpartiklar, till skillnad från katjoner som är beroende av H+. Detta beror på att anjonerna inbördes konkurrerar om de specifika platser på markpartiklarna. Vid höga pH, vilket innefattar en hög koncentration OH- binder arsenikens anjoner i mindre utsträckning till markpartiklarna, se Figur 4.6. Anjoner är därmed mer rörlig i neutrala och basiska miljöer än sura (Löfgren m.fl., 2003). Innebörden av detta blir även att vid låga pH är fler negativa joner adsorberade än positiva. Andel adsorperande joner (%) 100 katjon anjon 50 0 pH ökande Figur 4.6 En schematisk bild som visar över adsorption till markpartiklar av anjoner respektive katjoner som funktion av pH utifrån Löfgrens m.fl. (2003) och Drever (1997). Arsenik binder hårt till metalloxider genom ytkomplexbindning och då främst till Fe(III) i form av Fe(OH)3 och Al(III) i form av Al(OH)3 och blir därmed mindre mobil. As(III) binder svagare och är mindre beroende av pH än As(V) (Srace m.fl., 2004). Arsenik (V) binder vid lägre pH-värden både till järn- och aluminiumoxider. I Figur 4.5 kan As och järnets olika former utläsas i stabilitetsdiagrammet. Arsenik(V) (HnAsO43-n) bildar innersfärskomplex med metalloxidernas yta. I Figur 4.7 och 4.8 illustreras oxidernas uppbyggnad och ytladdningar. Det går två metalljoner (med vardera en syreatom) för att binda en arsenatjon. Det vanligaste komplexet som bildas är järnarsenat (Sherman m.fl., 2003). Arsenik(V) ändrar struktur med pH och de olika formerna har skild adsorptionsförmåga, vilket innebär att adsorptionen är relativt komplex (Drever, 1997). Arsenikens form är därför viktig att bestämma för att förstå urlakningsprocesser (Geogiadis m.fl., 2005) och bildningen av järnarsenat bidrar till en naturlig reduktion av spridning av As till omgivande jord och grundvatten (Sherman m.fl., 2003). - 18 - Al(III) OH(-I) Vattenmolekyl (OH-jon som tagit upp en vätejon) Figur 4.7 En schematisk bild av aluminium(III) – eller järn(III)oxids laddningsfördelning i kanterna, till vilket arsenat As(V) kan binda till. I bilden står det enbart Al(III) men de svarta cirklarna kan likväl illustrera Fe(III) (Eriksson m.fl., 2005). Figur 4.8 I figuren visar strukturen av järnarsenat. När arsenat är bundet till två järnmolekyler via två syre (Sherman och Randall., 2003). Järnoxider i svenska jordar är vanligt förekommande, medan rena aluminiumoxider är mer ovanligt och andra aluminiumstrukturer med liknande egenskaper förekommer istället (Naturvårdsverket, 2007). I studier med As(V) och As(III) och deras bindningsförmåga till järnhydroxid har det visats att As(III) (AsO33-) binder svagare än As(V) (AsO43-). Arsenik(V) är sorberad främst till järnhydroxiden från låga pH fram till ca pH 9 då den frigörs. Arsenik (III) är helt protolyserad och neutral i största delen av pH intervallet och absorberas därför inte lika starkt (Drever, 1997). När förhållandena i marken förändras i redoxpotentialen kan As lösgöras (desorberas). Järnoxiden löser sig vid reducerande förhållanden och övergår till Fe(II) i grundvatten. När järnet frigörs och blir vattenlöslig frigörs även As och blir mer mobil (Smedley och Kinniburgh, 2002). I reducerande miljöer ändrar även As sin - 19 - oxidationsform från femvärd till den mer toxiska trevärda formen (Sracek m.fl., 2004). Bindningsstyrkan till markpartiklarna beror av dess laddning och sammansättning, pH, redoxpotential samt på yttre faktorer som specifik yta och salthalten (Smedley och Kinnigburgh., 2002). Både löst och partikulärt bundet Fe minskar med en ökande salthalt (Johansson, 2005) och troligen frigörs därmed mer As om salthalten höjs. I naturen samverkar As med andra ämnen beroende på dess former och koncentration. Fosfat och As tillhör samma grupp i det periodiska systemet, vilket innebär att de har liknande elektronegativa egenskaper på grund av dess elektrontruktur. Arsenik och fosfat konkurrerar därför om samma platser på jordpartiklarna. Andelen As som binds till lermineral och humusämnen är mycket liten, nästan obefintlig (Naturvårdsverket, 2007). Dock har lermineralhalten betydelse indirekt på grund av dess stora specifika yta som kan binda metalloxiderna. Det organiska materialet har påverkan genom att konkurrera om adsorptionsplatser på metalloxiderna, likaså gör sulfat (Bauer och Blodau, 2005 & Naturvårdsverket, 2007). Utlakning av ämnen från fasta partiklar till löslig fas i lakvattnet är beroende av pHvärde. I skakförsök med olika pH på lakvattnet (även i detta fall kallat för eluatet) har kurvor skapats som visar sambandet mellan urlakningshalt och pH, Figur 4.9. För de flesta metaller som är positivt laddade lakas de lättare ut vid lågt pH. Arsenik som är negativ lakas lättare ut vid högre pH. Arsenik har ett urlakningsminimum vid ungefär pH 7 (Naturvårdsverket, 2006b). Figur 4.9 Halten av olika föroreningar i lakvatten från skaktester som funktion av pH. Eluat betecknar här lakvattnet (Naturvårdverket, 2006b). 4.4.1 Parameter för lakbarhet: Kd-värde Föroreningens lakbarhet, d v s hur ett ämne fördelar sig mellan det suspenderade materialet (exempelvis mineralpartiklar) och porvatten, redovisas i form av fördelningsvärde, Kd-värde (l/kg). Kd-värdet är kvoten mellan andelen bundet och - 20 - andelen i löst form. Ju hårdare bundet ett ämne är, därmed blir lakbarheten och spridningsrisken mindre, desto högre Kd-värde får det (Pettersson m.fl., 2006). Kd = Halt i fast fas (mg / kgTS ) Halt i löst fas (mg / l ) Kd-värdet kan bestämmas experimentellt på laboratorium eller utifrån fältdata, dock beror värdet av koncentrationen, kemisk miljö, partikelsammansättning, temperatur och pH (Domenico och Schwartz, 1997). Kd-värdet används tillsammans med vattenströmning för att uppskatta framtida läckage av ett ämne från ett förorenat område men också till grund för att bestämma platsspecifika riktvärden (se Bilaga 2). Flera metoder, som till exempel Freundlich, har skapats för att kunna prediktera metallers lakbarhet från förorenat material eller en plyms utbredning. Det generella Kd-värdet för As antas vara 30 l/kg (Naturvårdsverket, 1997b). I Naturvårdsverkets rapport (2006) analyseras Kd-värden från skakförsök från olika sammansättningar av ämnen. Utvärderingen indikerar att CCA-förorenad (Cr, Cu och As) jord har lägre beräknade jämfört med experimentella data från samma objekt. Resultatet beror förmodligen på att metallerna är bundna till mer lättlösliga ämnen, därmed mer lakbara. Andra studier påvisar att Kd är betydligt högre än Naturvårdsverkets generella värde (Nyhlén, 2004). Arsenikhalten i jorden har betydelse för storleken på Kd-värdet. En ökande arsenikhalt i jorden ger ett minskande Kd-värde, sambandet är linjärt och innebär att mer As lakas ut vid högre halter (Naturvårdsverket, 2007 & Naturvårdsverket, 2006a). Jämförelse mellan skakförsök och perkolationstest har visat att perkolationstest påvisar upp till tre gånger högre urlakning av As (Naturvårdsverket, 2006a). - 21 - 5 Metod och utförande I detta kapitel beskrivs metoder och utförande av olika moment både ute i fält och laboratoriet. I fält togs prov av både jord och grundvatten, vilket beskrivs först. Därefter förklaras vad som utfördes i den laborativa delen av denna rapport, vilken har utförts vid Chalmers Miljökemiska laboratoriet V och innefattas av förstudie, skakförsök och fraktionsuppdelning. Före utförandet om skakförsöket kommer även ett stycke med grundläggande information om skakförsök. Avslutningsvis i detta kapitel redogörs för vilka analysmetoder som använts för att analysera metaller och As i dess olika former. 5.1 Provtagning i fält 5.1.1 Markprover Den 18 september 2007 utförde NCC Teknik en markundersökning vilken omfattades av 11 provpunkter med jordprover som togs genom asfalten inom främst det gråmarkerade området (område A), Figur 5.1. I samband med detta sparades jordprover som kom att användas i detta arbete. GA2 GA3 GA9 GA4 GA1 Gr GA8 GA10 GA5 GA6 GA7 GA11 Figur 5.1 Karta över grundvattenrör (gröna/grå cirklar) som är satta i området. Det gråmarkerade området på kartan är det högförorenade området. Den blåa (gråa) linjen är en dagvattenledning. Hela ledningen är inte utritad. Kartan är en principskiss och därmed inte skalenlig. De inringade punkterna har även arsenikspeciering utförts. - 22 - Jordproverna togs med en skruvborr på bandvagn genom asfalten till ca 2-3 m djup och hissades sedan upp. Det yttersta lagret av jorden skrapades bort för att inte få med jord från överliggande lager när skruven drogs upp. Skruvens längd delades in i halvmetrar efter måttstock. Jord från de olika delarna skrapades ned i plastpåsar och märktes. Markproverna transporterades direkt till analys för totalhaltsbestämning av metaller. De analyserade markproverna lagrades i kyl ca 12 veckor innan experimenten i detta arbete utfördes på utvalda prover (se Tabell 5.1). 5.1.2 Grundvattenprov Vattenprov har tagits från befintligt grundvattenrör (Gr) som sattes vid NCCs miljötekniska markundersökning inom det högförorenade området, samt 11 stycken nyare grundvattenrör GA1-GA11 som sattes i samband med Golder Associates undersökning. På kartan (Figur 5.1) finns samtliga rör utmärkta. Grundvattenprov togs vid tre tillfällen (2007-11-21, 2007-12-19 och 2008-02-02) togs prov från området. Vid varje tillfälle togs prov ur Gr, medan endast vid det andra tillfället (2007-12-19) togs grundvattenprov ur de övriga rören. Den 21 november 2007 utfördes en provpumpning av grundvatten inom området, dels för att få en bild av de hydrologiska förhållandena men också för att få ett grundvattenprov till analys. Provtagningen gjordes med en liten elektriskt pump nedsänkt under vattenytan. Två grundvattenrör fanns sedan tidigare på plats, men det ena var tyvärr igenslammat av bentonit från tätning av röret. Grundvattenröret (Gr) omsattes 5 gånger genom att pumpa ut det gamla vattnet, och sedan vänta en stund för att låta nytt vatten rinna till. Detta för att inte ta ett prov på vatten som stått en längre tid i röret. Vatten pumpades direkt till ett provtagningskärl. Kärlet bestod av en plastflaska med lock som fylldes helt för att inte få med syre i provkärlet. Provet förvarades svalt och kördes direkt till laboratoriets inlämningsställe för analys. Filtrering av grundvatten i fält misslyckades, eftersom filtret (polyetersulfonmembran, porstorlek 0,45 µm) sattes igen efter det att endast några droppar passerat. I en grundvattenundersökning som utfördes av Golder Associates omsattes också grundvattenrören (GA1-GA11), innan vattenprovet filtrerades (0,45 µm) och hälldes i provkärlen. Proven skickades direkt efteråt till analys och resultaten från GA1-GA7 har använts som en jämförelse med resultaten från denna studie, övriga resultat återfinns i Bilaga 10 (Golder Associates, 2008). 5.2 Utförande på laboratoriet Vid laboratoriet hanterades samtliga prover med stor försiktighet eftersom As är giftigt även i små mängder. Gasmask med anpassat partikelfilter och nitrilhandskar har använts vid hantering av jordproverna. När jorden blandades med vatten ansågs risken för dammpartiklar vara minimal och enbart handskar användes som personligt skydd. Händerna tvättades ofta och nya handskar användes inför varje nytt moment. - 23 - Proverna hanterades i dragskåp när de inte skakades eller centrifugerades. Samtliga kärl som varit i kontakt med jordblandningarna syradiskades före experimenten. 5.2.1 Förberedning av prover Från totalt 52 tagna jordprover i 11 provtagningspunkter (2007-09-18) valdes femton prover utifrån halten As för vidare undersökningar se Tabell 5.1. Proverna delades in i 3 föroreningsintervall; • • • Jord A, 15-40 mg As/kg TS Jord B, 40-400 mg As/kg TS Jord C, 400-3000 mg As/kg TS Intervallen valdes för att få tre samlingsprover med olika grad av arsenikförorenad jord. Gränsen för KM har Naturvårdsverket satt till 15 mg/kg TS och MKM till 40 mg/kg TS. Dessa gränser passade bra för att avgränsa intervallen enligt ovan. Jordprover togs slumpmässigt ut mellan dessa intervall. Tabell 5.1. Prover till skakförsöket utifrån provtagning 2007-09-18 Prov - Nivå (m) Arsenik Torrhalt Mängd jord nummer (mg/kg TS) (%) inkl påse (g) Jord A /Låg arsenikförorenad jord/ 15-40 mg/kg TS Jord B /Förorenad jord av arsenik 40-400 mg/kg TS Jord C /Högarsenik förorenad jord 400-3000 mg/kg/TS Typ av jord 0721 0,5-1,0 29 89 597 0724 2,0-2,5 18 74 612 sand (sjösand) lera, sand 0725 0,4-1,0 20 81 740 siltig sand med slagg 0728 1,0-1,5 1,5-2,0 23 15 78 71 524 394 stenig grusig sand sten grusig sand 0720 0,5-1,0 54 85 580 lera, sand (sjösand) 0723 0,5-1,0 88 85 604,4 (mullhaltig) sand 0726 0,5-1,0 75 83 361 sand, tegel, lera 0727 0722 0727 2,0-2,5 2,4-3,0 0,5-1,0 1,5-2 2-2,4 240 47 660 3000 460 67 68 76 76 78 386 498 396 297 182 lera lera lera, sand till 0,7 m, sand sten grusig sand sten grusig sand till 2,4 0730 0,5-0,7 430 77 46,7 tegel, grus, sand,lera 1,0-2,0 930 65 260 lera De fem jordproverna som användes för vardera samlingsprov bearbetades och blandades i en mortel, dock krossades inget material. Fraktioner över 10 mm i diameter plockades bort för hand, dock fanns det mycket få gruskorn. De blandade jordarna har sedan förvarats i diffusionstäta plastpåsar speciellt utformad för provtagning av jord. Påsarna var förslutna och förvarades kylda. Torrhalt och glödningsförlust utfördes enligt svensk standard (SS 02 81 13). 5.2.2 Förstudie En förstudie gjordes först för att undersöka hur syresättning av skakvattnet kan påverka resultatet. Den 27 november 2007 togs två jordprov från den högförorenade jorden (jord C) på 100 g (inkl vatten) till var sin bägare. En bestämd mängd milli-Q- - 24 - vatten på 600 ml tillsattes, vilket resulterade i en L/S-kvot på ungefär 6. Beteckningen L/S-kvoten uttrycker förhållandet mellan lakvätska och mängden fast material (L=liquid och S=solid). Det ena provet fick stå orört i en inert miljö med kvävgas försiktigt bubblande genom vattenfasen. Den andra bägaren blev kraftigt omrörd med 300 varv/minut och fick därmed fri syretillförsel, se Figur 5.1. De orörda jordprovet stod i 19 h och det omrörda under 21 h. Figur 5.1 Försöksuppställning för förstudien för att jämföra påverkan av syre och inert miljö, till höger den omrörda syresatta bägaren och till vänster bägaren i inert miljö av kväve. I de vita locken sitter en motor kopplad till en omrörare, som bara sattes på för den omrörda bägaren. Proverna filtrerades innan de lades i en kylväska och skickades till laboratoriet för analys. Det omrörda provet var svårfiltrerat eftersom partiklarna höll sig svävande i lösningen och därmed fastnade och satte igen filtret. Provet fick därför centrifugeras innan det förfiltrerades (mikroglasfiberfilter, filterporstorlek 1,2 µm) för att sedan enklare kunna utföra den tänkta filtrering (cellulosaacetatfilter, 0,45 µm) vilket rekommenderas i skakförsöken. Det prov som varit i inerta miljön var enkelt att filtrera och ingen centrifugering behövdes. Förstudien gjordes om den 29 januari 2008. Jord C användes även här och tre jordprover på 100 g vardera mättes upp. Vatten tillsattes till en L/S-kvot på 6. De två första bägarna utsattes för samma miljöer som i den tidigare förstudien medan den sista bägaren fick stå helt orörd i dragskåp. Jorden lades i bägaren och vatten hälldes på utan att blanda om. Bägaren som blivit kraftigt omblandad var mycket grumlig och centrifugerades i 15 minuter. De tre proverna vakuumfiltreras samtidigt genom ett cellulosaacetatfilter - 25 - (0,45 µm). Proverna överfördes till provkärl och skickades direkt till analys transporterades i en kylväska med kylklampar. 5.2.3 Om laktester; skak- och kolonnförsök Lakbarheten spelar en central roll vid sanering för att kunna bedöma riskerna på området. Lakning är ett samlingsnamn för mobiliteten av ämnen från fast fas till löst fas. Flera olika processer styr lakningen, se kapitel 4. Under de senaste 15 åren har laktester utvecklats (för oorganiska ämnen) och standardiserats för att bestämma urlakningen till yt- och grundvatten. Detta främst för att kunna kategorisera olika typerna av jord som avfall. Laktester används tillsammans med yt- och grundvattenprover för att bedöma totalhalten av olika ämnen. Det är bara en del av totalhalten föroreningar i marken som lakas ut i dessa tester. Laktester har blivit allt mer vanligt förekommande i samband med hantering av förorenad jord, men ingen standardmetod är fastlagd. Det är därför svårt att använda resultaten från en lakning för att bedöma risken och göra jämförelser med andra jordar. Två huvudtyper av laktest finns: - skaktester kolonntester (perkolationstester) Skaktester är jord som skakas genom totalomblandning med destillerat vatten under kort tid (oftast 6 h +18 h), vilket ska motsvara det värsta tänkbara fall. Kolonntester är mer tidskrävande och mer verklighetstrogna då vatten perkolerar långsamt igenom en kolonn fylld med jord. Testet pågår under 1-2 månader beroende på jordmaterialets karaktär. Resultat från perkolationstester och skaktester är ofta likartade, men för vissa ämnen skiljer sig resultaten åt. Arsenik har visat tendenser till att ge en högre urlakning med perkolationstest än med skakförsök och har tre gånger högre Kd från perkolationstest än från skakförsök vid samma L/S-kvot (Naturvårdsverket, 2006a). De standardiserade metoder som hittills används mest i riskbedömningssammanhang för oorganiska ämnen är enligt Naturvårdsverket Hållbar sanering (2006a): - skaktest enligt SS-EN 12457 -3 (L/S 2 och L/S 10) med avjoniserat vatten - perkolationstest enligt SIS-CEN/TS 14405 I denna rapport används skaktestet som nämns ovan. Arbete pågår dock för att ta fram laktester för saneringsprojekt och dessa laktester ska förslagsvis utföras med kalciumklorid istället för avjoniserat vatten, för att efterlikna jordens naturliga förhållanden. Kaliumklorid används redan nu i andra skakförsök för att bland annat bestämma katjonutbyteskapaciteten. Tvåstegsskaktest används mest och betraktas vara ett förenklat laktest och är både billigare och snabbare än ett kolonntest (Naturvårdsverket, 2006a). Naturvårdsverket har gjort underlagsrapporter som vägledning för att hjälp till att tolka olika laktest. När ett laktest utvärderas måste hänsyn tas till: - 26 - • • • att försöken pågår under kort tid att lättlakade ämnen stannar kvar i vattnet och kan påverka de andra ämnena, i verkligheten transporteras de bort pH, redoxförhållanden, temperatur, närvaro av organiska syror, mikrobiell aktivitet, mineralsammansättning, specifik yta 5.2.4 Skaktest Skakförsök utfördes i största möjliga omfattning enligt svensk standard SS-EN 12457-3. Standarden utförs genom ett tvåstegs skakförsök (se standarden för utförligt utförande). Med tvåsteg innebär att jorden skakas först med en L/S-kvot på 2 under 6 timmar och sen med en L/S-kvot på 8 i ytterligare 18 h (redovisas ofta som L/S=2+8=10). Mellan skakningarna filtrerades lakvattnet och skickades för analyser. Filtreringen utfördes med vakuumsug för att påskynda processen. Jordmaterialet fördes därefter över till en större flaska och avjoniserat vatten tillsattes (Milli-Q-vatten) till en L/S-kvot på 10. Det tidigare lakvattnet togs bort i största möjliga omfattning. Provet skakades på nytt i 18 timmar innan ytterligare filtrering av provet genomfördes. Standarden frångicks i följande avseenden: 1. skakmaskinen roterade med 33 varv/minut istället för 10 varv/minut eftersom rotationshastigheten inte var ställbar på skakmaskinen. 2. proverna förfiltrerades med glasfiberfilter (1,2 µm) innan de avslutades med filtrering genom ett cellulosaacetatfilter på <0,45 µm. 3. i skakförsöket fick skakningen på 6 h göras två gånger med samma prov. Proverna skakades 6h, försök enligt standarden med filtrering misslyckades, proverna förvarades i kylskåp ett halvt dygn och skakades sedan om under 6 h. Proverna centifugerades innan de filtrerades för att öka kontakttiden för fastmaterial och vattenfasen. 4. flaskorna som skakats centrifugerades tills det suspenderande materialet sjönk till botten, vilket varierade i tid för de olika proven. 5.2.5 Fraktionsfördelning/kornstorlek Redan siktade prover erhölls från tidigare studier inom NCCs marktekniska undersökning (Norin och Magnusson, 2007). Jordproverna hade torkats och siktats i tre fraktioner, <0,125 mm, 0,125-4 mm och >4 mm i diameter på kornen. Torkning och siktning utfördes vid NCC Roads laboratorium i Göteborg. Dessa fraktioner överfördes till glasburkar och skickades för analys av metaller. 5.3 Analysmetoder Vattenproverna behandlades olika beroende på om det önskades analysering av provet med eller utan partiklar. Om vatten ska analyseras utan partiklar ska det filtreras omgående efter provtagningen. Filtrering i fält är fördelaktigt, för att inte fördelningen - 27 - av ämnen mellan vattenfas och partikelfas ska förskjutas innan analys. Jämvikten kan exempelvis i ett vattenprov förändras genom att As adsorberas till järnoxidpartiklar, men kan även ändras av temperaturskillnader genom att utfällning- och urlakningsreaktioner förändrar halterna. Det senare är dock oftast inget problem för As (Baxter, 2007). Vatten med fina partiklar As-filtrerat Vattnet filtreras genom 0,45 µm därmed <0.45 µm partiklar kvar i vattenfasen. Figur 5.2 Provkärl As-dekanterat Dekanterar provet, partiklar kvar som inte hunnit sedimentera. Kan sen syrauppslutas eller analyseras som provet är. As-total Skakar om flaskan, alla partiklar med i analysen, kan utföras med syrauppslutning eller analyseras provet är. Olika provberedningar beroende på vad som önskas analysera på i provet. I Figur 5.2 visas tre olika huvudsätt att hantera vattenprover. Vattnet kan filtreras i fält eller direkt innan analys, dekanteras (hällas av) eller syrauppslutas med alla partiklar i provet. Dessa provberedningssätt kan även kombineras. 5.3.1 Lösta metaller När provet filtreras kommer bara lösta metaller med i analysen och de bundna metallerna är bortfiltrerade. Ett dekanterat prov innehåller lösta metaller men även de bundna metaller som fästs på material som inte hunnit sedimentera. Vid utvärdering av analysresultat måste hänsyn tas till att proverna troligen innehåller högre metallhalt med det bundna materialet. 5.3.2 Totalhalten av metaller Totalhalten av metaller i ett prov fås genom uppslutning genom att tillsätta syra till hela provet, vilket frigör hårt bundna metaller. Totalhalten kan vara missvisande då även metaller i de fina jordpartiklarna lösgörs. Provberedningen skiljer sig åt beroende på om analysering av jord- eller vattenprov skall göras. Detektionsgränsen är mycket låg för de flesta ämnena. Mätnoggrannheten beräknas ligga inom ett konfidensintervall på 95 %. Mätosäkerheten uppskattas ändå till ± 20-35 %. Vid - 28 - jämförelse mellan två prov måste mätosäkerheten beaktas in, eftersom detta kan vara skillnaden mellan proven. Jordprover Vid provberedning för totalhaltsanalyser i jordprover har provet först torkats innan ett gram tas ut för mikrovågsuppslutning i salpetersyra och väteperoxid. Uppslutningen görs för att frigöra alla metaller. Även svårlösliga former lakas ut i lösningen. Provet filtreras eller centrifugeras beroende på partikelmängd innan det analyseras i en ICPAES (Inductively Coupled Plasma- Atomic Emission Spectroscopy). Vattenprover Vid provberedning för totalhaltsanalyser i vatten kan detta göras med syrauppslutning. När provet syrauppsluts späds det med salpetersyra och kokas. Metaller bundet till partiklar och till biologiskt material frigörs. Filtrering och centrifugering görs om synliga partiklar finns i provet innan det injiceras i ICP-AES. Om filtrering enbart görs med ett filter med porstorlek på 0,45 µm kommer enbart vattenlösliga metaller att kunna analyseras. Filtreringen måste ske så snabbt som möjligt efter provtagning för att inte jämvikten mellan partiklarna ska förändras. Mätnoggrannheten beräknas ligga inom ett konfidensintervall på 95 %. 5.3.3 Arsenikspeciering I en specieringsanalys kan fyra former av As detekteras; As(III), As(V), MMA och DMA. Metoden kan appliceras på både jord och vattenprov. Arsenikspecieringarna är utförda vid Analytica, Luleå. Jordprov När det är dags för analys behandlas ett gram jord med fosfatbuffert för att laka ut As. Fosfatjonerna tar arsenikens platser runt markpartiklarna och frigör lättlösliga jonerna som faller ut i lösningen. Lösningen centrifugeras för att sedan filtreras. Precis innan provet ska gå in i analyseras med IC-ICP-MS (Ion Cromatography Inductively Coupled Plasma - Mass Spectrometry) surgörs provet till 0.07 M med HNO3. En mycket liten mängd prov appliceras. Detektionsgränsen för As med hjälp av IC-ICPMS är för jordprover 2 ng/g och för vattenprover 0.1 µg/l (Baxter, 2008). Eftersom arsenikens former är relativt stabila och reduktion/oxidation går relativt långsamt tillsätter man ingenting för att konservera provet, att därmed bevara ursprungsformerna av As. Att tillsätta syra skulle istället kunna bidra till att formerna förändras. Analysen är inte ackrediterad för laboratoriet (Analytica) och därmed är ingen mätosäkerhet fastställd. Vattenprov I vattenproverna behöver inte fosfatbuffert tillsättas utan de filtreras genom porstorlek 0.45 µm direkt. Vattenblandningen filtreras för att inga partiklar ska fastna i analysapparaturen. Analysen utförs sedan på samma sätt som jordprovets extrakt. - 29 - 5.3.4 Övriga analyser På jordarna A,B och C har även en bestämning av polycykliska aromatiska kolväten (PAH:er) gjorts däribland naftalen. Mätningen utfördes vid Analytica med GC-MS. Mätosäkerheten varierar mellan 25 och 30 %. Även klorfenoler har analyserades på tre samlingsproverna med GC-ECD (Gas Chromatography - Electron Capture Detector) och GC-MS-NCI (Gas Chromatography - Mass Spectrometry - Negative ion Chemical Ionization detection). På Chalmers Miljökemiska laboratorium V har även flera av proverna analyserats för metaller. Proverna har i de flesta fall filtrerats och surgjorts och har analyserats med ICP-MS. Bara enstaka prover ifrån Chalmers redovisas eftersom det inte är ett ackrediterat laboratorium och osäkerheten för As analyserna är stor, bland annat beroende på kloridhalten i provet. Resultaten för As från Chalmers skiljer sig i vissa prov kraftigt åt ifrån de ackrediterade laboratoriernas resultat. - 30 - 6 Resultat och diskussion I kommande kapitel kommer resultat från laboratorieförsök och analyser från de sammanblandade markproverna, fraktionsuppdelade markprover och grundvattenprovtagning att redovisas samt diskuteras. Ett urval av parametrar redovisas i rapporten medan övriga analyserade parametrar finns i Bilaga 6-10. Sist i detta kapitel kommer en övergripande diskussion baserad på samtliga resultat i studien. 6.1 Markprover Samlingsproverna av jord (A-C) analyserades för torrhalt, glödningsförlust (se kapitel 5.2.1, organisk halt) och olika metaller samt en speciering av arsenik. Resultaten för torrhalt, glödningsförlust och totalhalt av As presenteras i Tabell 6.1. Jord B och C hade lika hög vattenhalt, medan för jord A var den något lägre. Detta indikerar att jord A utgjordes av en större kornstorleksfördelning. Tabell 6.1 Jämförelse mellan torrhalt, organisk halt (glödningsförlust) och total As i de blandade jordarna A, B och C Jord A B C Torrhalt [%] 81 75 75 Glödgningsförlust [%] 1,5 1,5 1,5 Totalhalt As [mg/kg TS] 41 71 1520 Samtliga tre prover innehöll låga halter organiskt material (1,5 %). När proverna varit i ugnen för bestämning av glödgningsförlusten ändrade jorden färg från brun till starkt rödbrun. Jordarna är rikligt förekommande på Fe som oxiderats och gav upphov till den röda färgen. Totalhalt av 16 olika metaller och fosfor analyserades på de tre samlingsproverna, resultaten redovisas i Figur 6.1. Tre olika skalor visas i figuren för att det enklare skall kunna urskiljas olika metallhalter. De tre jordprovens sammansättning av olika metaller jämförs för att senare korreleras till urlakad mängd As. - 31 - 120000 2500 2000 Metallhalt [mg/kg TS] Metallhalt [mg/kg TS] 100000 80000 60000 Jord A 1500 1000 500 Jord B 40000 0 Jord C As Be Cd Co Cr Hg Li Li Mn Mn Mo Ni Mo Ni P Pb Sr V Zn 20000 0 Fe Figur 6.1 Al Cu As Be Cd Co Cr Hg P Pb Sr V Halter av metaller och fosfor i jord för samlingsprov A (lågförorenad av As), B (förorenad av As) och C (högförorenad av As). Jord A som innehöll förhållandevis låga halter av As, 40 mg/kg TS, i förhållande till jord B och C hade dock höga halter av järn (Fe, 10%), mangan (Mn), koppar (Cu), bly (Pb) och zink (Zn). Jord A hade förutom As även en lägre halt av aluminium (Al). Jord B innehöll något högre arsenikhalt, 71 mg As/kg TS, än jord A som hade lägre halter av metaller och fosfor än de övriga jordarna. Jord B avvek genom att ha lägre halter av bland annat Fe och Zn. Jord C hade markant högst arsenikhalt, 1520 mg/kg Ts, men även mycket högre halter av Fe (6%) och Cr och något högre Al (2%) och fosfor jämfört med jord A och B. Jord C innehöll lägre halter Pb, Mn och Zn jämfört med de övriga. Speciering av As, se Figur 6.2, ger viktig information eftersom arsenikens form styr halten som lakas ut (Smedley och Kinnigburgh, 2002). Markproverna hade höga As(V) arsenathalter. Detta kan förklaras eftersom jorden var omättad på vatten och är därmed i en oxiderande miljö. Om man jämför förhållandet As(III) arsenit och As(V) i jord C hade denna ungefär 80 gånger högre andel As(V) än As(III). Jord A och B hade också högre andelar As(V), 20 respektive 70 gånger. Liknade förhållande mellan olika arsenikformer har Georgiadis m.fl. (2005) påträffat i jordprov från marktekniska undersökningar i Florida. Arsenik(III) är mer mobil eftersom den inte bildar starka innerfärskomplex med järn(III)oxid. Arsenik(V) är däremot mer svårlöslig och svår att få med i analysen. Detta beror på att syrauppslutning innan utförande av analys för speciering inte kan användas, eftersom då skulle As(III) kan oxideras till As(V). Jordproverna innehöll troligen därför ännu mer As(V) i förhållande till As(III) än vad som analyserats. Denna tes styrks av Georgiadis m.fl. (2005) som undersökt olika urlakningsmetoder som inte ska påverka ursprungsformerna av As. Endast låga halter MMA och DMA - 32 - analyserades i samtliga jordar, vilket var förväntat eftersom organiska ämnen främst finns i levande organismer eller organiskt material (Georgiadis m.fl., 2005; Smedley och Kinnigburgh, 2002). 45 0,6 40 Arsenikhalt [mg/kg TS] 30 25 20 Jord A Jord B Jord C 15 Arsenikhalt [mg/kg TS] 0,5 35 0,4 0,3 0,2 0,1 0 As(III) DMA MMA 10 5 0 As(V) Figur 6.2 As(III) DMA MMA Koncentrationer av arsenat As(V), arsenit As(III), dimetylarseniksyra DMA och metylarseniksyra MMA i samlingsproven av jord A) lågförorenad av As, B) förorenad av As och C) högförorenad av As. När specieringens totalhalt jämförs med totalhaltsanalysen för As skiljer sig resultaten kraftigt åt genom att totalhaltens värden är upp till ca 80 gånger större än specieringens totalhalt. Detta beror på att provbredningen är olika inför de olika analyserna. Innan speciering behandlas prover med fosfatbuffert för att laka ut As. Bufferten frigör endast As som är svagt bundet till jorden, men inte den As som finns i svårlösliga föreningar (Baxter, 2008). För provberedning för totalhaltsanalyser i jordprover har mikrovågsuppslutning i salpetersyra samt väteperoxid använts och även den hårt bunden As i proverna frigörs. 6.2 Fraktionsfördelning Analyssvaren från fraktioner uppdelade i intervallen <0,125, 0,125-4 och >4 mm visar att störst andel As är bundet till den minsta fraktionen. När kornstorleken ökar minskar arsenikhalten, se Figur 6.3. I Bilaga 6 redovisas metallhalterna i tabellformat. Resultaten visar att den finare fraktionen <0,125 mm av jorden hade en högre arsenikhalt än de grövre fraktionerna. En konsekvens av detta kan vara att även jord A innehöll den lägsta halten As, eftersom torrhalten var högre än de övriga jordarna. Jord A hade troligen större markpartiklar som inte binder lika mycket As. Den specifika ytan per viktenhet (m2/g) är en väsentlig faktor för andel As som kan finnas bundet till markpartiklarna. Vid lägre pH är ofta markpartiklarnas ytor positiva, till vilka anjoner sorberas. Ytorna binder även metalloxider (Eriksson, 2005). I en - 33 - studie med jord från ett arsenikförorenat område i Konsterud, Sverige har liknande slutsatser kunnat dras som i denna studie (Battacharya m.fl., 2001). 14000 900 800 700 Arsenikhalt [mg/kg TS] Arsenikhalt [mg/kg TS] 12000 10000 8000 600 500 400 300 200 6000 NCC 0701 0,05-0,5 m 0 NCC0701 1-1,5 m 4000 100 Fraktioner <0.125 0.125-0.4 >0.4 mm NCC0704 0,5-1 m NCC 0714 0-0,5 m 2000 NCC 0714 0,5-0,8 m 0 Fraktioner Figur 6.3 <0.125 0.125-0.4 >0.4 mm Arsenikhalten i jord uppdelad efter kornstorlekarna. Fraktionerna som undersökts är <0,125, 0,125-0,4 och >0,4 mm. Arsenikhalten minskade kraftigt mellan fraktionerna när arsenikhalten var hög, medan vid lägre halter är minskningen mellan fraktionerna mindre. De övriga analyserade metallerna minskade också med ökande kornstorlek, vilket också stämmer överens med tidigare resultat på jorden från Konsterud. När relativt låga halter av As erhölls minskade inte värdena lika mycket emellan fraktionerna. I Figur 6.4 redovisas de två jordproven med lägsta arsenikhalt, samt gränsvärdena för KM och MKM. Om den minsta partikelfraktionen avlägsnas från jorden kommer halten inte under känslig markanvändning på 15 mg/kg TS. För att kunna komma under denna nivå måste materialet troligtvis även tvättas. I USA har metoden med jordtvätt varit framgångsrik för tungmetaller (Battacharya, 2001). - 34 - 60 50 Arsenikhalt [mg/kg TS] 40 30 20 10 0 Figur 6.4 Fraktioner <0.125 0.125-0.4 >0.4 mm Arsenikhalten i ett jordprov uppdelat efter kornstorlekar. I diagrammet visas de två jordproven med lägst arsenikhalt. Arsenik och järn har ett linjärt samband mellan halt i fraktioner, vilket redovisas i Bilaga 6. Arseniken i fraktionerna ligger troligen i järn(III)arsenat. 6.3 Förstudie Förstudiens huvudsyfte var att studera vad som händer med As, när syre tillförs genom att röra om en bägare med vatten och jord. Hypotesen var att mer As skulle lösgöras under omblandningen jämfört med bägare utan omrörning och under en inert atmosfär av kväve. Förstudien gjordes två gånger med jord C eftersom det visade sig vara svårt att filtrera vattenfasen, samt att i första försöksomgången kom proverna på villovägar och analyserades inte inom avsatt tid. Båda förstudiernas resultat redovisas. Den andra förstudien breddades genom att preparera en extra bägare med jord som bara fick stå och utan kvävgas. Dessutom analyserades andra förstudien om efter två veckor i kylskåpet för att se om resultatet blev förändrat. Förstudiernas resultat redovisas i Bilaga 8. 6.3.1 Första förstudien Resultatet från den första förstudien visas i Tabell 6.2 samt i diagram i Bilaga 8. Totalhalten As analyserades i detta försök vid Chalmers. Arsenik var betydligt högre i vattenfasen i det omrörda provet än i den inerta miljön. Dock var andelen urlakad As mycket låg (ca 1 %) i det omrörda provet och betydligt mindre än en procent i bägaren med inert miljö. - 35 - Tabell 6.2 Resultat ifrån den första förstudien. Omrörd bägare Kvävgas i bägare Halt/ relativ halt [µg/l] [%] [µg/l] [%] Total As-halt* 2500* 300* Urlakad As/ mängd 1,3 0,16 As i jorden (%) Arsenit As(III) 47 92 62 67 Arsenat As(V) 2,5 5 30 32 DMA 1,1 2 0,45 0,5 MMA 0,54 1 0,35 0,5 Σspecierna 51 93 * Proven är analyserade via Chalmers, ingen filtrering har skett utan endast dekantering. När specieringens halter summeras framgår att resultatet blev det omvända gentemot totalhalterna. Proverna är dock inte helt jämförbara eftersom det omrörda provet var mycket svårfiltrerat. Partiklarna sedimenterade långsamt och lösningen delade sig i två vattenfaser. Den ena vattenfasen var svagt grumlig, medan den andra kraftigt grumlig och partiklarna hölls svävande i fasen. De båda faserna blandades för att få ett representativt prov. Provet fick centrifugeras för att sedan kunna filtreras. Filtreringen utfördes i två steg med förfiltrering (1,2 µm) och efterfiltrering (0,45 µm). Efter att några droppar filtrerats igen satte filtret igen och blev hydrofobt. Lakvattnet från den bägaren med inert miljö filtrerades enbart en gång och rann utan större problem igenom filtret. Specieringens relativa halter skiljer sig en del framförallt i förhållandet mellan As(III) och As(V). De båda bägarna hade högst halt As(III), men den inerta miljön hade förhållandevis även hög halt As(V). 6.3.2 Andra förstudien Problemen som uppstod i första förstudien undveks genom att centrifugera hela provet direkt. Endast den omrörda bägaren blev centrifugerad i ca 10 minuter innan samtliga filtrerades utan förfiltrering.I bägaren med inert miljö hade störst mängd As urlakats än från de två övriga. Resultatet från den andra förstudien redovisas i Tabell 6.2 och i Bilaga 8. Resultatet denna gång gav lägre halter av samtliga arsenikformer trots att samma jord använts som i förstudie 1. Jämfört med den första förstudien hade lägre arsenikhalt lakats ut. De relativa halterna av specierna stämmer bra överens inom denna förstudie. Största delen urlakad As var As(V) på ca 90 %, vilket var väntat eftersom jorden innehöll höga halter av As(V). - 36 - Tabell 6.3 Resultat från förstudie 2 av arsenikhalter i samt metallerna järn, mangan och aluminium Omrörd Kvävgas i Orörd bägare bägare bägare halt/ relativ halt [µg/l] [%] [µg/l] [%] [µg/l] [%] Total As-halt 21 33 12 Total As-halt 15* 25* 5* As (urlakad As/ 0,065 0,17 0,11 mängd As I jorden) Arsenit As(III) 1,4 6 1,3 3 1,4 10 Arsenat As(V) 20 89 38 94 13 89 DMA 1,1 5 0,6 2 <0,1 <0,5 MMA <0,1 <0,5 0,4 <1 <0,1 <0,5 Σspecierna 23 40 15 Fe 73 39 52 Mn 82 96 110 Al 403 62 81 * Proven är analyserade via Chalmers, ingen filtrering har skett utan endast dekantering. I den omrörda bägaren har mest Fe och Al lakats ut, men arsenikhalten är inte högst i den omrörda bägaren. Provet centifugerades innan filtrering och på botten av centrifugflaskan fanns ett mörkt lager på botten och ett tunnare ljust lager över. Arseniken kan ha fällts ut och bildat komplex genom att binda till Fe och aluminiumoxider som också frigjorts. Komplexen har sedan sjunkit till botten med centrifugeringen. Lägst halt As har lakats ut ifrån den orörda bägaren och högst från bägaren med kvävgas. Bägaren med kvävgas har ingen syretillförsel men en låg cirkulation i vattnet av kvävgas. Reducerande förhållanden löser As, vilket detta styrker. Cirkulationen som uppkommer av kvävgasen kan även påverka att As frigörs från markpartiklarna. Den orörda bägaren har ingen direkt syretillförsel men vattenytan står i jämvikt med luften och därmed syre i ytan. Den omrörda bägaren som har kraftig syretillförsel fäller troligen ut mest As, men syret stimulerar komplexbildning och vid centrifugering och filtrering avlägsnas komplexen. I första förstudien tog det längre tid för proverna att komma till analys än beräknat, därför studerades tidsfaktorn till analys i andra omgången. Andra förstudien analyserades direkt efter inkommande på laboratoriet (Analytica) samt efter cirka två veckors kylskåpsförvaring. Resultatet från båda analysomgångarna redovisas i Bilaga 8. Halterna är relativt lika, dock har As(III)halten reduceras i den omrörda bägaren till nästan halva värdet samt bägaren med kvävgas under förvaringen. Troligt är att As(III) oxiderats till As(V), trots att inte As(V)-halten har höjts i det senare resultatet. 6.3.3 Resultat sammanställt från båda förstudierna Resultatet från de båda förstudierna skiljer sig åt både i totalhalter och i arsenikspeciering. Detta visar svårigheter i tolkning av resultat trots att jordarna behandlas på liknade sätt blir resultaten avvikande från varandra. - 37 - I första förstudien är de urlakade arsenikhalterna betydligt högre och resultatet av specieringen visar att As(III) är den dominerande formen. I denna omgång var filtreringen av det omrörda provet svårare eftersom proverna centrifugerades kortare tid samt lägre tid till analys. Båda bägarna har troligen innehållit mer As(V), men bildat komplex dels innan filtrering samt efter filtreringen på väg till analys. I andra omgången av försöket var de urlakade halterna lägre i proven samt att specieringen visade att As(V) dominerade. De relativa halterna av specierna i andra försöket var ungefär lika i de tre bägarna. Vid summering av speciernas halter i båda förstudierna kan det konstateras att en reducerad miljö, här med hjälp av kvävgas, löser arsenik. Arseniken blir i lös form och bildar inte komplex med järn- eller aluminiumoxider. Arseniken avlägsnas inte genom att det fastnar i filtret utan är i jonform och passerar enkelt. En trolig orsak till skillnaderna i halter mellan förstudierna, trots att samma samlingsjord använts, är att samlingsjorden inte är tillräckligt homogeniserad. Vid provtagning av jorden syntes blå/grön/grå fläckar, vilket förmodligen var metaller. Om en liten mängd koncentrerad As hamnar i en bägare kan det påverka i stor omfattning. En annan skillnad mellan försöken var att jorden lagrades i kylskåp några veckor mellan försöken. I första förstudien lösgjordes den mest mobila formen As(III), medan senare As(V) som binder hårdare. En möjlig förklaring kan vara att påsarna innehåll i kylen oxiderats och därmed arseniken till As(V). Arsenik(V) är mindre urlakningsbar och As var därmed hårdare bunden till partiklarna i andra förstudien. 6.4 Skaktester När skaktesterna utfördes gjordes analyser endast av totalhalter eftersom skakningen skulle syresätta proven och därmed ändra form på As. I Tabell 6.3 redovisas arsenikhalterna efter 6 h och 18 h skakning. Resultaten är egentligen lite missvisande eftersom den första skakningen varade totalt i 6 h, men två gånger med kylskåpsförvaring i ca 14 h däremellan. Jorden hade alltså varit i kontakt med vattnet en längre tid än enligt standard. Efter 6 timmars skakning hade lakvatten från jord C högst arsenikhalt, dock var jord B:s halt inte mycket lägre. Detta är en intressant observation eftersom jord C innehåller ungefär 20 gånger högre arsenikhalt. I verkligheten lakas arseniken ut med vatten som hela tiden späds av omkringliggande vatten. I ett skakförsök kan möjligen istället en mättnadssituation uppstå och en maximal koncentration i lakvattnet uppnås. Därefter adsorberas arseniken på markpartiklarna igen. Jämviktsreaktioner har konstaterats mellan As och Fe om antalet sorptionsplatser (Harvey m.fl., 2002). Dock är det inte troligt att jämvikten motverkat urlakning här eftersom i andra skakförsöket skiljde sig halterna åt. Efter ytterligare en skakning i 18 h visade det sig att jord B lakat ut en högre arsenikhalt i lakvattnet än jord C. Jord B hade även en högre urlakningshalt andra skakningen jämför med den första på 6 h. Från jord A och C lakades det ut lägre halter än vid 6h. Det kan bero på att jord A och C innehöll höga halter av Fe, Mn och Al från vilka As frigjordes mest i första skakförsöket. Till det andra försöket var As - 38 - hårdare bundet till jordmaterialet och kunde inte frigöras och laka ur i samma omfattning. Jord B innehöll inte lika mycket Fe och aluminium som kan binda As utan den lakas ut. 0,04 0,035 Arsenikhalt [mg/l] 0,03 0,025 Jord A 0,02 Jord B Jord C 0,015 0,01 0,005 0 6h 18h Tid som jorden skakats Figur 6.7 Totalhalten av arsenik i vattenfasen efter att de olika jordarna har skakats ett visst antal timmar. I Tabell 6.4 är också ett Kd-värde uträknat för att få ett värde på urlakningen. Ett högt Kd-värde innebär en starkare sorption till jordpartiklarna medan lågt värde innebär större urlakning. Tabell 6.4 Jord A Jord B Jord C Analysresultat och Kd-värde ifrån skakförsök As-halt i jord [mg/kg TS] As-halt i lakvatten efter 6h [mg/l] As-halt i lakvatten efter 18h [mg/l] Kdvärde efter 6h [l/kg] 41 71 1500 0,0017 0,031 0,034 0,0015 0,038 0,028 24 000 2 300 45 000 Kdvärde efter 18h [l/kg] 27 000 1 900 54 000 Fe-halt i jorden [mg/kg TS] 100 000 25 000 68 000 Al-halt i jorden [mg/kg TS] 8 500 19 000 21 000 Lägst Kd-värde har jord B och högst har jord C i båda skakningarna. Detta innebär att minst urlakning sker från den högförorenad jorden, vilket är ovanligt eftersom Kd-värdet ofta minskar med ökad metallhalt i jorden. Detta innebär också att Kd-värdet generellt ökar vid lägre halter As i jorden och det är svårt att laka all As ur en akvifer (Smedley och Kinniburgh, 2002). Alla kd-värden är över 1000, vilket är högt och innebär en stark sorption av As i alla tre jordarna. Ett generellt värde på Kd är satt till 30 l/kg och studier har visat att jord förorenad med CCA-impregnering gett relativt hög urlakning (Naturvårdsverket, 1997a). Perkolationstest i samma jämförelse studie av Naturvårdsverket gav i förhållande till skaktest upp till tre gånger högre urlakning av As. Det är troligt att resultatet skulle ha visat liknande tendenser om perkolationstest utförts, eftersom att grundvattenprover från både det högförorenade området samt omgivningen innehöll höga halter av As. Vid en jämförelse mellan halterna i skakförsöket och riktvärden för skaktester av olika typer avfall faller värdena in under inert avfall (Bilaga 2). Detta känns orimligt - 39 - eftersom halter i jorden överstiger farligt avfallsgränsen (> 1000 mg/kg TS) uppmäts i samlingsjorden (1500 mg/kg TS). Värdena på Kd är för jord A och C ligger inom intervallet för att As som binds till rena järnoxider (Smedley och Kinniburgh, 2002). I deras sammanställningen påpekas att intervallet för Kd-värdet är stort, från 7000 till >1000 000 l/kg. Höga Kd- värden är även funna för As i manganoxider men lägre för aluminiumoxider. I Jord A och C fanns 10% respektive 6 % Fe och nästan 1% respektive 2% Al. Koncentration av As och dess förekommande former samt pH och andra ämnen som interagerar om sorptionplatserna som till exempel fosfor har betydelse för Kd-värdet. I jorden som ingår i denna studie har kontrasterats att As(V) är den dominerande formen, vilken sorberar starkare än As(III) till partiklar. Om största andelen As istället varit As(III) hade troligen mer lakats ur (Bhattacharya m.fl., 2001; Smedley och Kinniburgh, 2002). 6.5 Grundvatten Grundvattenanalyser från NCCs marktekniska undersökning och Golder Associates grundvattenundersökningar redovisas och diskuteras nedan. Grundvattenanalyserna är tagna vid tre olika tillfällen och för vissa prover är både totalhalt av metaller samt speciering av As analyser gjorda, medan för andra enbart totalhalt av metaller. Proverna har behandlats olika i fält och provberedningarna inför de olika analyserna varierar, vilket måste tas hänsyn till i diskussionen. Samtliga resultat från grundvattenrören redovisas i tabellform i Bilaga 10. Nedan redovisas först resultat från alla provtagningarna med totalhalter av As, Fe och Al samt konduktivitet och pH, sedan kommer en jämförelse mellan olika specier i proverna. En slutdiskussion för alla analysresultat av grundvattnet hålls i slutet av detta avsnitt, kapitel 6.5. 6.5.1 Betydelsen av filtrering Vid första provtagningstillfället 2007-11-21 pumpades proverna direkt från grundvattnet, ur rör Gr, till provkärlet och filtrerades först vid ankomst till laboratoriet. Proverna filtrerades inte i fält, eftersom filtret snabb sattes igen på plats. Vid andra provtagningen (2007-12-18) och tredje provtagningen (2008-02-02) gjordes filtreringen i fält. Proverna från första tillfället behandlades olika inför analys på Eurofins, Lidköping. Det ena provet filtrerades och det andra förblev ofiltrerat innan det syrauppslöts, varefter en metallanalys utfördes. Vid jämförelse av de båda proven, Figur 6.9, hade nästan alla metallhalter reducerades till ungefär halva värdet efter filtreringen. - 40 - 1,4 0,025 1,2 Metallhalt [mg/l] 0,02 Metallhalt [mg/l] 1 0,8 0,015 0,01 0,6 0,005 0,4 0 Cd Co Cr Cu Ni Pb V Zn Tungmetaller ofiltrerat Tungmetaller filtrerat 0,2 0 As Figur 6.9 Cd Co Cr Cu Ni Pb V Zn Koncentrationer av metaller har analyserat i filterat och ofiltrerat grundvattnen vid prov från 2007-11-21. Filtreringen är utförd på laboratoriet. Ofiltrerade prover visar på en totalhalt av metallerna och inkluderar även det som ligger fastlagt på partiklar medan filtrerade prover enbart visar den vattenlösliga fasen. Nickelhalten ser ut att vara förhöjd efter filtreringen, dock är osäkerheten 25%. Nickelhalten i provet behöver inte vara högre efter filtreringen. Mätosäkerheten för metallerna ligger mellan 10 % till 35 %. Arsenikhalten i grundvattnet var betydligt högre än de andra metallerna, men As reduceras också vid filtreringen. Mer diskussion om filtreringens betydelse direkt i fält för totalhalten av As och dess former diskuteras senare i kapitlet slutdiskussionen. 6.5.2 Totalhalt av arsenik och några andra utvalda parametrar Resultaten från de tre provtagningstillfällena varierade kraftigt för totalhalten As men även för andra metaller. I Tabell 6.5 redovisas valda analysresultat från samtliga provtagningstillfällen. De åtta redovisade rören är satta i anslutning till det högförorenade området (område A). Resultaten av metaller från de resterande rören är redovisade i Bilaga 10. - 41 - Tabell 6.5 Till fäll e 1 1 13 2 2 2 2 2 2 2 2 3 3 Gr Gr Gr GA1 GA2 GA3 GA4 GA5 GA6 GA7 Gr Gr Gr Ett urval av grundvattnets parametrar redovisas från olika de tre olika tillfällena; 2007-11-21 (1), 2008-12-19 (2) och 2008-02-02 (3). Vid första tillfället är inte proverna filtrerade i fält, utan på Eurofins laboratorium. Övriga prov filtrerades i fält och analyserades på Analytica, Luleå. Gr.v. 4 nivå (m) pH Kondukti vitet (µS/cm) As (µg/l) Fe (µg/l) Al (µg/l) Mn (µg/l) S (µg/l) 0,9 0,9 0,9 1,6 1,1 1,2 0,9 0,9 0,9 0,9 0,8 0,7 0,7 7,2 7,2 7,5 6,5 7,2 7,2 6,8 7,0 7,2 6,5 6,5 1120 1120 666 2110 >3999 >3999 2890 1820 870 1650 1650 6101 13002 28003 4 <3 <10 110 530 57 16 42000 12601 123002 230 230 25000 5400 13000 2900 1500 20000 40000 800 110000 - 0,0017 0,0017 1820 21 35 72 16 41 770 20 - 1000 1000 1200 780 580 1090 2600 2060 3700 620 910 - <1000 <1000 2 2,2 2,5 59 27 1,4 0,73 3,1 0,51 - 1) filtrerat i fält och på laboratoriet 2) Inte filtrerat i fält eller på laboratoriet, enbart syrauppslutet 3) Prov som har lagrats i kylen och sedan körts om efter syrauppslutning. 4) Grundvattenytan är mätt i meter under markytan. Vid första provtagningen gjordes en utförligare analys av vattnet bestående av metallhalter, pH, konduktivitet, turbiditet, kemisk syreförbrukning (COD), alkalinitet, hårdhet total, sulfat, klorid och fluorid, se Bilaga 10. Grundvattnet var neutralt med ett pH på 7,2. Kalcium uppmättes till 84 mg/l och hårdhetsgrader var satt till 15 dH, vilket korrelerar till ett ”hårt” vatten. En extra flaska med grundvatten togs vid första provtagningen i fält. Provet hälldes direkt i en glasflaska (fylldes inte helt). Dagen efter var vattnet kraftigt rödfärgat och ytterligare en dag senare låg fällningen på botten medan vattnet var klart. Den röda färgen indikerar att järn(III)oxid har fällts ut när grundvattnet blivit syresatt. Vattnets förfarande kan orsaka utfällningsproblem vid pumpning (Lindblad-Påsse, 1986). Järnhalten var dock låg på 0,023 mg/l i analysresultaten för samma vatten, men troligen har järnet fällt ut på väg till analys och filtrerats bort. Vatten från samma provtagningstillfälle hade sparats och analyserades om. Hela innehållet i flaskan analyserades genom att syrauppsluta innehållet, skaka flaskan och ta ut flera prov till analys utan filtrering. Järnhalten blev 1000 gånger högre (25 mg Fe/l) och arsenikhalten (2,8 mg As/l) fördubblades jämfört med provet som inte filtrerats. Ingen filtrering gjordes på provet vid detta tillfälle. Grundvattnet visade även höga halter av klorid (Cl-), 230 mg/l, vilket kan förklaras av att grundvattnet står i förbindelse med Bäveå som i sin tur styrs av Byfjorden (Skagerrak). Gränsvärdet för klorid i vattnet har Livsmedelsverket satt till 100 mg/l och saltsmak kan kännas runt 300 mg/l. Kloridjonerna kan även lösgöra arseniken genom att konkurrera om markpartiklarnas yta. Grundvattnet har manganhalt på 1 mg/l, vilket klassas som hög (Naturvårdsverket, 1999). I ett grundvatten med både - 42 - höga Mn- och Fe-halter som detta indikeras aneroba förhållanden och reducerande förhållanden gynnar en omvandling av As(V) till As(III) (Naturvårdsverket, 1997c). Vid andra provtagningen (2007-12-19) visade också grundvattenproven förhöjda halter av As, men även av Fe, Mn och Cr. Prov från det befintliga röret Gr innehöll mycket höga halter av As på 42 mg/l (och Fe på 113 mg/l). Den höga halten diskuteras i kapitel 6.5.3. Vid denna provtagning har proverna filtrerats i fält och analyserats på laboratoriet utan uppslutning. Även grundvattenrör GA4, GA5 och GA6, innehöll mycket förhöjda halter av As, se Tabell 6.4. Järnhalterna och arsenikhalt följs dock inte åts i alla prover. Vid tredje provtagningen, (2008-02-02) tog Golder Associates ytterligare ett grundvattenprov från Gr. Ett av proven filtrerades i fält och ett hälldes direkt i provflaskan. Det som inte filtrerades i fält syrauppslöts på laboratoriet och visade på totalt 12,3 mg As/l. Provet som hade filtrerats två gånger om, i fält och på laboratoriet innehöll 10 gånger lägre As än det ofiltrerade. Enligt laboratoriet borde inte filtrering genom samma porstorlek (0,45 µm) två gånger göra någon skillnad i metallhalt. Resultatet indikerar dock på att en snabb komplexbildning sker, vilken verkar ske vare sig provet är filtrerat i fält eller inte. Inga andra metallanalyser förutom As har gjorts. 6.5.3 Speciering av arsenik vid olika tillfällen På grundvattnet gjordes även en arsenikspeciering för Gr vid första och andra provtagningstillfället och från GA4 vid andra provtagningen. Figur 6.10, 6.11 och 6.12 visar de olika specieringsfördelningarna vid olika tid och plats. Specieringsresultatet visar på varierande förhållande mellan andelen arsenit As(III) och arsenat As(V). Alla grundvattenprover innehåller dock låga andelar av arsenikens organiska former dimetylarsenit (DMA) och monometylarsenat (MMA). Första provtagningen i Gr visade att grundvatten innehåller främst As(III), Figur 6.10. Detta är det förväntade scenariot, när syretillgången är låg och mer reducerande förhållanden råder. Arsenik(III)halten är hög och järnhalten samt arsenathalten låg. - 43 - 1600 35 1400 30 1200 Arsenikhalt [μg/l] Arsenikhalt [μg/l] 1800 1000 800 600 25 20 15 10 5 400 0 As(V) DMA MMA 200 0 As(III) Figur 6.10 As(V) DMA MMA Arsenikspeciering i grundvattnet vid första provtagningstillfället 21 november 2007. Ifrån grundvattenrör, GA4 och Gr, vid andra tillfället filtrerades proverna i fält innan de skickades till analys. Provet i Gr hade mycket hög totalhalt As, 42 mg/l och liknade andelar As(V) och As(III) jämfört med föregående prov. Förklaringen till skillnaden i förhållandet mellan As(III) och As(V) kan ligga i att provet vid första tillfället inte filtrerades i fält utan att As(V) bundits till partiklar i vattnet och fällt ut. Arsenik(III) binder inte lika lätt till metalloxider, främst järn(III)oxid och faller därmed inte ut. Vid andra tidpunkten var även järnhalten betydligt högre än första. Vid andra tillfället var totalhalten As mycket hög på 42 mg/l, men även grundvattenytan var högre, på 0.7 meter under markytan. I första provtagningen låg den på 0.9 m under markytan, se Tabell 6.4. När grundvattenytan höjs drar troligen vattnet med arsenik, främst As(V) som lösgörs från markpartiklarna, bland annat från järnoxider. I markprofilen, se Figur 3.4 har vi en förhöjd arsenikhalt i marken främst i en punkt på 0,5-1 m djupt. När grundvattenytan fluktuerar kan As från det högförorenade lagret lösgöras, dels för omblandning men även i den syrefria miljön. Arsenik oxideras och reduceras långsamt, och om As(V) frigjorts från oxiderna har jonerna inte hunnit reduceras. - 44 - 40000 0,6 35000 Arsenikhalt [μg/l] 0,5 Arsenikhalt [μg/l] 30000 25000 20000 0,4 0,3 0,2 0,1 0 15000 DMA MMA 10000 5000 0 As(V) Figur 6.11 As(III) DMA MMA Resultat från arsenikspeciering ur grundvattenrör Gr vid andra provtagningen 19 december 2007. Provet filtrerades i fält. GA4 som ligger nedströms det förorenade området har en annan sammansättning av arsenikformer, se Figur 6.12. Totalhalten av As i provet var 109 µg/l och innehöll högst halt av As(V) (150 µg/l). Halter av As(III), DMA och MMA var låga. Det är förvånande att totalhalten var lägre än summan av specieringens halt. I de två övriga proverna har totalhalten varit betydligt högre än summan av specierna. Provberedningarna skiljer sig åt, vilket bidrar till att endast svårlösliga former kommer med i analysen för totalhalten. 160 0,6 140 0,5 Arsenikhalt [μg/l] Arsenikhalt [μg/l] 120 100 80 0,4 0,3 0,2 60 0,1 40 0 As(III) DMA MMA DMA MMA 20 0 As(V) Figur 6.12 As(III) Resultat från arsenikspeciering ur grundvattenrör GA4 vid andra provtagningen 19 december 2007. Provet filtrerades i fält. Järnhalten i GA4 var 1,59 mg/l, vilket är ungefär 100 gånger lägre än halten i grundvattenröret på högförorenade området. Grundvattenprovet GA4 innehåller dock högre ämneshalter än de föregående två specieringarna av Ca, K, Mg, Na, S, Al, Ba, Mn och Pb, se Tabell 6.4 och Bilaga 10. - 45 - Det verkar som grundvattnet är mer oxiderat i GA4 än det övriga grundvattnet som specieringar är utfört på. Detta dels för att As är i oxidativ form, As(V), men också för att det är låga järnhalter vilket kan indikera på att järnet är i trevärd form och bundet till markpartiklarna. Grundvattenprovet i GA4 hade en mycket hög konduktivitet, precis som GA5 och GA3, vilka också ligger nära en dagvattenledning som löper genom området och ut i Bäveå. Ledningen är utritad i Figur 6.8. Fyllningen runt dagvattenledningen kan ha en högre hydrauliska konduktivitet än omgivande massor, vilket kan bidra till att vatten från Bäveå tränger in och omsätter grundvattnet. Omsättningen kan då bidra till att vattnet syresätts. Vattenprov från Bäveå 11 mars 2008 visade på en konduktivitet på 37 000 µS/cm, vilket är en hög konduktivitet. Konduktiviteten mättes med en annan mätare än den i fält. Konduktivitetsmätaren i fält har inte kunnat mäta högre halt än 3999 µS/cm. Grundvattenröret GA4 ligger nedstöms det högförorenade området och en transport av As kan förekomma från det högförorenade området. Från det högförorenade området utsöndras pulser med hög arsenikhaltigt vattnet. Pulserna skapas genom ändrade förhållande i akviferen. Vattnet kan ha stått still en lägre tid i området innan det transporteras eller att grundvattenytan höjs, därmed har As(V) frigjorts. Transporttiden till GA4 är för kort för att arseniken ska hinna ändra redoxpotential. 6.5.4 Slutdiskussion kring arsenikhalter och specier i grundvattnet Grundvattenanalyserna i Gr visar på mycket olika halter av As beroende på tidpunkt men även utifrån provberedning. Filtrering i fält är fördelaktig för att förhindra att jämvikten förskjuts. Dock indikerar resultaten på att det sker en komplexbildning även efter det att provet är filtrerat. Analysresultaten visar att halterna kan variera lokalt i grundvattnet utifrån förändringar i grundvattennivån, tillrinning och nederbörd. Detta stöds av liknade grundvattenundersökningar (Smedley och Kinnigburgh, 2002). Det högförorenade området är asfalterat till stor del och regnvattnet leds via dagvattenledningar direkt ut till Bäveå. Direkt infiltration i marken är därmed liten. Havsvattenståndet bedöms istället ha en stor påverkan på grundvattennivån i området. Grundvattnet står i direktkontakt med Bäveå, som fluktuerar med havsnivån i Byfjorden. Förändring till ett högre vattenståndet kan verka som en impuls till As att frigöras. Höga halter av As i grundvattnet på ett större område har ofta en utlösande faktor bakom, som till exempel ökat reducerande förhållanden eller att genomströmningen av grundvattnet minskas. Hur snabb frigörelsen av As är och hur det varierar med tiden är oklart (Smedley och Kinnigburgh, 2002). Järn och arsenikhalt följs inte åt i alla provsvar, men vid höga järnhalter är oftast arsenik hög. - 46 - 7 Efterbehandlingsmetoder för arsenik I inledningen av detta kapitel kommer olika efterbehandlingsmetoder för As att beskrivas kort. Därefter följer en diskussion om vilka metoder som kan vara lämplig för att sanera den aktuella fastigheten utifrån resultaten i denna rapport. Den vanligaste metoden för saneringar idag i Sverige är grävning, ca 90 % har utförts genom schaktning och transport till behandlingsanläggningar (Naturvårdsverket, 2006d). På sikt är detta inte ett hållbart alternativ eftersom miljöproblemet kvarstår på deponiplatsen samt att grävning och frakt med massor av lastbil dessutom bidrar till en negativ miljöpåverkan. Deponierna ska anpassas för förvaring men inger ofta en falsk trygghet. Därför behövs fler in situ metoder utvecklas och nyttjas för att få en långsiktig hållbar utveckling. Saneringsmetoder bör väljas utifrån: 1. vilka föroreningar som finns på platsen. 2. föroreningarnas koncentration och utbredning. 3. vilken nivå de ska renas till. Olika saneringsmetoderna kan kombineras för att få reningen så effektiv som möjligt samt för att ta bort olika föroreningar används olika steg. Efterbehandlingsmetoderna indelas ofta i tre olika grupper (Naturvårdsverket, 2006d): 1. destruktionsmetoder vilka avser att bryta ner förorenande ämnen och används främst på organiska ämnen. 2. koncentrations- och separationsmetoder syftar till att samla ihop föroreningen i koncentrerad form. 3. immobiliseringsmetoder minskar föroreningarnas biotillgänglighet och hindrar fortsatt spridning. Utöver dessa metoder kommer också grävning och deponering (Nordberg och Stenberg, 2005)som tyvärr används i allra störst utsträckning. Graden av rening kan variera inom metoderna. Vid sanering med till exempel adsorption, en metod för att rena förorenat vatten, beror effektiviteten bland annat på vilket sorptionsmaterial som används, koncentrationer av föroreningar och flödet på materialet. Saneringsmetoder kan även delas in i grupperingar efter hur de utförts: ex situ, in situ eller on situ. Ofta behövs en metod för jorden och en annan för det genererade vattnet på område som också behöver rening. Det finns även kombinerade metoder som renar både jord och vatten. 7.1 Efterbehandlingsmetoder för arsenikförorenad jord Olika saneringsmetoder för As i jord är beskrivna i Tabell 7.1. Tabellen är en sammanfattning utifrån ett antal referenser; Efterbehandling av träskyddsanläggningar (Nordberg och Stenberg m.fl., 2005), Åtgärdslösningar – erfarenhet och tillgängliga metoder (Naturvårdsveket, 2006) och Arsenic Treatment Technologies for Soil, Waste and Water (US EPA, 2002). Saneringsmetoderna är indelade efter koncentrations- och seperationsmetoder och immobiliseringsmetoder - 47 - samt deponering. Destruktionsmetoder används inte för As eftersom detta är en halvmetall som inte kan brytas ner. Tabell 7.1 Olika saneringsalternativ sammanställda för arsenikförorenad jord från verksamheter med impregnering (utifrån Nordberg och Stenberg, 2005; Naturvårdsverket, 2006d och US EPA, 2002). Metod Utförande Lämplighet, användning och fördelar Nackdelar Grävning och deponering Avlägsnar jordmassorna med förorenad jord Förvaras under anpassade och kontrollerande former. Innebär många transporter och därmed stora risker. Genererar stora massor på deponi. Innebär höga koldioxidutsläpp i transporter. Koncentrations/separationsmetoder Utförande Lämplighet, användning och fördelar Nackdelar Jordtvätt/ kornseparering Kornseparering eller jordtvätt med vatten. Vanligast är att dela upp jorden efter kornstorlek. Föroreningarna binder oftast till finare partiklar, vilka avlägsnas. Görs oftast innan massorna läggs på deponi i fast/mobil anläggning. Bra om flera olika föroreningar finns inom området. Tar upp stor yta och 2 kräver mycket vatten/m och energi. Vattnet från processen behöver renas. In-situ flushing (jordtvätt in situ) Vatten från en brunn tillåts strömma igenom de förorenade jordmassorna och pumpas ut via en annan brunn. Vattnet som strömmat igenom renas. Kan endast användas om föroreningarna är begränsade och lakbara. Används i ett fåtal projekt eftersom behandligen tar lång tid. Får aldrig bort all förorening eftersom urlakningen blir mindre effektiv vid lägre halter. Termisk avdrivning Jorden värms upp on situ eller ex situ (100-800 ºC). Ångorna med föroreningar fångas upp i vakuumtält. Bra att använda när man har lättflyktiga organiska ämnen men även för As och Hg. Kräver mycket energi. Svårt att få bort alla föroreningar. Immobiliseringsmetoder Utförande Vitrifiering (förglasning) In situ-metod som med hjälp av elektroder i marken värmer upp och smälter samman partiklarna. Arsenik och andra lättflyktiga ämnen samlas upp ovan mark i vakuumtält. Det förorenade området täcks med ett tät skikt för att hindra urlakning. Stabiliserade material blandas i de uppgrävda förorenade massorna på plats. Stabiliserande material kan vara cement, fosfor, svavel, pH-justerande ämnen och kalk. Försök pågår med järnoxid. Inneslutning Solidifiering/ stabilisering Lämplighet, användning och fördelar Används för jordar ovan grundvattenytan. Bra när många olika föroreningar finns på platsen. Bra metod då det förekommer flera olika föroreningar. Mest lämpligt för sandjordar. Bra vid en typ av förorening, inte blandade. Vanligaste metoden för rening av jord i USA. - 48 - Nackdelar Hög energiåtgång och därmed dyr. Flyktiga ämnen behöver tas hand om. Föroreningarna kvar, beständigheten i lagret måste undersöka. Materialet blir stabiliserat för de rådande förhållandena. Om förändring i marken sker kan föroreningarnas rörlighet öka. 7.1.1 Referensprojekt I Sverige har As sanerats bort efter glasbruk och träimpregneringsanläggningar, främst genom deponering och jordtvätt. Andra saneringsmetoder skulle kunna vara möjliga men få har använts nationellt. Några referensprojekt har valts för att få en inblick i olika metoder. Många fler projekt skulle kunna ha setts ut och fler projekt blir det att välja på med tiden. Jordtvätt används främst i Nederländerna och Tyskland, där det finns mobil utrustning som flyttas emellan projekten. I Nordamerika har metoden endast använts i enstaka projekt. I Sverige har ungefär 30 saneringsprojekt använt sig av jordtvätt och har avlägsnat främst bly. En större sanering med jordtvätt utfördes i Hjältevad, Eksjö kommun efter Televerkets före detta impregneringsanläggning. Inkommande förorenad jord på ca 26 600 ton hade en medelhalt på 146 mg As/ kg TS. Jordtvätten beräknade den reducerade andelen As med 69 %. Reduktionsgraden var något högre ovanför vattenytan än under (Naturvårdsverket, 2006d). I Tranemo kommun har även ett saneringsprojekt med jordtvätt utförts av en CCA-förorenad jord. Saneringen är inte fullföljd men anses ha fungerat bra trots att beräknad budget överskreds. Även Fnasbacken (Bolmen), Ljungby Kommun har använt kornseparering och deponering på plats för sanering av As. Termisk avdrivning har använts mycket begränsat i Sverige. I Tyskland och Nederländerna har metoden använts i ett flertal projekt för främst organiska föreningar. I USA används metoden på försöksnivå (Naturvårdsverket, 2006d). Arsenik kan avlägsnas men effekten på reningsgrad är okänd. Vad det gäller immobiliseringsmetoder i form av stabilisering för As pågår forskning. Försök har gjorts med järnoxider och resultaten är positivt för As som fastläggs, men andra metaller frigörs istället (Lidelöw m.fl., 2007). I USA tillämpas in situ metoder för stabilisering för metaller, medan det i Europa används ex situ metoder för stabilisering av metaller (Naturvårdsverket, 2006d). På ett område som nyttjats av en sulfitmassafabrik i Kramfors var området förorenat av metaller, bland annat As. Övertäckning (inneslutning) ansågs vara en den bästa metoden för sanering på platsen. Observera att i Tabell 6.1 står att cement och fosfor kan vara stabiliserade material för As. Dock kan dessa under ämnena under vissa betingelser istället öka rörligheten av As. Cement är pH-höjande vilket frigör As och fosfor konkurrerar om samma sorptionsplatser på mineralpartiklar (Naturvårdsverket, 2006c). Stabilisering av jordar med askor har däremot använts i Sverige vid efterbehandling av kvicksilverförorenade jordar med svavel- och cement inblandat (Naturvårdsverket, 2006d). Vitrifiering har använts i ett fåtal projekt med blandade föroreningar i USA, men inte i Sverige. Inneslutning och deponering av massor bör inte användas om inte annan efterbehandlingsmetod finns och inte heller för högförorenade restprodukter. Problemet med metoden är att massorna inte kan återanvänds och att förorening långt senare kan lösgöras med tiden (Naturvårdsverket, 2006d). I Sverige finns ett antal inneslutningar och deponier av arsenikförorenad jord. I projektet ”Högsby-Ruda”, Högsby kommun har ca 35 000 m2 arsenikförorenad jord inneslutits i en 12 m hög - 49 - specialformad deponi. Deponin är klassad för farligt avfall. Lakvatten som uppkommer behandlas i ett lokalt reningsverk och släpps sedan via dagvattensystemet ut till recipienten (Naturvårdsverket, 2006d). Deponier som utformats på plats för arsenikförorenat avfall finns även i Källviken, Faluns kommun (ca 10 000 ton jord, CCA-förorenat) och Fnasbacken, Ljungby kommun (ca 3 500 ton till deponi). I Fnasbacken delades massorna (8 500 ton) efter kornstorlek och tvättades även för att avskilja organiskt material för förbränning. Grövre kornstorlekar återanvändes till fyllnadsmassor i området och resterande jord samt askan från det förbrända organiska materialet deponerades i ett inneslutande tätskikt (Naturvårdsverket, 2006d). I kvarteret Vågmästaren, Karlstad Kommun har 4 olika föroreningar sanerats efter, däribland As, på olika områden och vid olika tillfällen. Vid det första tillfället grävdes ca 230 ton arsenikförorenad jord bort för deponi. På marken ska bostäder byggas och för As och Cu användes riktvärdena för KM (Naturvårdsverket, 2006d). Samma saneringsmetod har även använts för tre fd impregneringsanläggningar. Dessa är Tväråns såg, Gällivare kommun, Norra Svartbyn, Bodens kommun, Lyshälla såg, Katrineholms kommun och Konsteruds ångsåg, Kristinehamns kommun. De har sanerats genom urgrävning och massorna har körts till deponi (Naturvårdsverket, 2006 & Juvonen, 2004). Vid Kisbränderdeponin, Falun har in-situ flushing används genom att vatten har tillförts deponin och sedan pumpats in en reningsanläggning. Metoden har använts för främst Zn, Cu och Cr. Halterna har minskat på deponin och låga halter lakas ur marken efter tvättningen (Ledin och Hanæus, 2008). I sjön Tollare utanför Stockholm har NCC placerat en geoduk på botten för att hindra gamla pappersbruksrester, främst kvicksilver att spridas (Byggvärlden, 2008). Jätteduken på botten är uppbyggd av ett rutsystem med sydda kanaler som fylls med lättbetong för att duken ska ligga på plats. Duken ska även täckas med bergkross. I fallstudien i denna rapport ligger Bäveå nära det förorenade området. Kanske kan en liknade lösning vara ett alternativ i ån. 7.2 Efterbehandlingsmetoder för arsenikförorenat vatten Flera av metoderna för vattenrening har liknande funktion och konstruktion. Material och processen som avskiljer föroreningen från vattnet skiljer sig. Antingen pumpas eller självfaller vattnet genom filter. Att enbart pumpa och behandla grundvattnet, och på så sätt avlägsna föroreningen räcker oftast inte för As som är hårt bundet till markpartiklarna. Rening av arsenikförorenat vatten sker ofta parallellt med behandling av förorenad jord. En vanlig reningsmetod för As i vatten är att först oxidera As(III) till As(V) som är mindre löslig och negativt laddad vid neutralt pH, för att sedan fälla ut eller sorbera jonen (EPA, 2002). En annan metod vid dricksvattenbehandling är att vattnet justeras till pH 5.5 eftersom”aktivt aluminium” (ett material innehållande positivt laddade Aljoner) kan binda både As(III) och As(V) och därmed rena vattnet från As (Rubel, 2003). - 50 - Tabell 7.2 Sammanställning av olikaefterbehandlingsmetoder för vstten förorenat med As från verksamhet med impregnering (utifrån Nordberg och Stenberg, 2005; Naturvårdsverket, 2006d och EPA, 2002). . Metod Utförande Precipitation/ coprecipitation Fällning Pumpar upp vatten från marken, pH justerar vattnet för att sedan tillsätta reaktanter som gör att As fälls ut i flockar och sedimenterar. Vatten utan fällning leds ut och slammet samlas upp deponeras. Reaktanter kan vara t ex järnsalter, ammoniumsulfat, aluminiumhydroxid, kopparsulfat. Reaktiva barriärer Reaktiva permeabla väggar med filtermaterial trycks ned i marken. Yt- och grundvatten strömmar igenom. I väggen fastnar en del av föroreningarna. Jonbytesbehandling Förorenat vatten får flöda genom en behållare med syntetiskt organiskt material eller liknade med funktionella jongrupper på ytan. Stark eller svag bas används för justera As förorenat vatten. Förorenat vatten får strömma igenom en absorbent och As avlägsnas genom jonbytesprocesser. Vanligaste materialet är ”aktivt aluminium”. Adsorption Membranfilterering (endast för förorent vatten) Kan rena vattenburna föroreningar. Väljer filter efter föroreningar. Lämplighet, användning och fördelar Lämplig för grundvatten, dricksvatten, ytvatten, processoch lakvatten. Vanligaste metoden i USA. Kostnadseffektiv i storskalig rening. Nackdelar Rening av yt- och grundvatten. Lämplig för bebyggda ytor eftersom det inte går att gräva upp förorenade massor där. Lämplig för grundvatten och dricksvatten och är en förhållandevis enkel metod. Kräver ingen energi när filterväggen är på plats. Behöver många år för att rena. Kan endast installeras till 9 m djup. En förhållandevis kostnadseffektiv metod. Renar för specifikt ämne, t ex As men måste kombineras med andra metoder för andra föroreningar. Är beroende av många parametrar. Använd inte så mycket. Förhållandevis enkel metod. Lämplig för grundvatten och dricksvatten. Kan användas tillsammans med annan metod. Dyr och därmed lite använd. 7.2.1 Referensprojekt Reaktiva barriärer kan vara fördelaktiga vid sanering av en f d impregneringsanläggning när schakt- och grävarbeten utförs samt ett antal år efteråt. Ofta sker läckage av ämnen till omgivningen (Naturvårdsverket, 2006d). Reaktiva barriärer har prövats på pilotnivå och i fullskala. I Gunnita, Kils kommun pumpades arsenikförorenat ytvatten från en f d impregneringsanläggning genom ett rostjordsfilter som var anlagt som markbädd. Avskiljningsgraden var god, ca 90 % (Naturvårdsverket, 2006d). På många platser i Sverige använts ”pump and treat”(pumpa och behandla)-metoder i väntan på att utredning av sanering ska utföras. - 51 - Området dikas ut och genomströmningen av vatten reduceras för att spridningen av föroreningen ska begränsas. På området där Banverkets tidigare impregneringsanläggning låg i Nässjö kommun, installerades 1999 en reningsanläggning för förorenat grundvatten (arsenik, fenol och kreosot) i väntan på sanering. Reningsanläggningen fäller ut arseniken med hjälp av fällningskemikalier och reningsgraden är ca 80 % (Jönsson, 2008 & Länsstyrelsen, 2007). Området beräknas vara färdig sanerat under år 2009 (Länsstyrelsen, 2007). 7.3 Metoder för rening av arsenikförorenad jord och vatten Jord och vatten avlägsnas och saneras oftast var för sig, men det finns metoder, elektrokinitik och fytosanering som ska rena de båda elementen samtidigt. Metoderna är dock under försöksnivå. Fytosanering har prövats och försök pågår i Sverige för andra metaller som till exempel bly som ska tas upp av senapsväxter. Några försök med As känns inte till. Tabell 7.3 Olika efterbehandlingsmetoder för jord och vatten förorenade med As från tidigare verksamhet med impregnering (utifrån Nordberg och Stenberg, 2005; Naturvårdsverket, 2006d och US EPA, 2002). . Metod Utförande Nackdelar Ett elektriskt spänningsfält skapas med elektroder. Jonerna dras till elektroderna. Utförs på plats. Lämplighet, Användning och Fördelar På försöksnivå. Lämplig för yt- och grundvatten. Passar silt och lerhaltiga jordar. Elektrokinetik Fytosanering Planterar växter som tar upp föroreningen. Växterna skördas för att avlägsna föroreningen Låg kostnad. Används mycket lite för rening av arsenik. Låg reningsgrad, tar lång tid och kräver underhåll. 7.4 Efterbehandlingsmetoder för arsenik ur ett hållbarhets perspektiv Det är svårt att veta vilken metod som är bäst, förutsättningarna från plats till plats varierar. I detta examensarbete har olika parametrar för att väga behandlingsmetoderna tagits fram och presenteras i Tabell 6.4. För kostnad, koldioxidutsläpp (energiåtgång) och tidsåtgång var det svårt att få fram exakta siffror, varför rangordningen är grovt uppskattad. Siffrorna i tabellen måste tolkas med försiktighet och anger endast en indikation på högt eller lågt värde. Den utsläppta mängden CO2 är till exempel beroende på antalet grävda timmar och på hur lång transportsträckan blir. Saneringsmetoderna måste också anpassas för att kunna behandla samtliga föroreningar på platsen, användning av en enda saneringsmetod kan vara otillräcklig. Saneringsgraden varierar också utefter vad framtida användningen av marken innefattar. - 52 - Tabell 7.4 Värdering av efterbehandlingsmetoder för As Utförande plats Ex/In/On situ Ex situ Tid för sanering Pris2 nivå 3 Effektivitet Samtida användning av marken Koldioxidutsläpp/ 4** ton jord Urschaktning och omhändertagande på annan plats Jordtvätt Kornseparering Status pilot eller fullskala Fullskala 1-2 1-3 1 nej 3 Fullskala Fullskala Ex/On situ Ex/On situ 1-2 1-2 1 1 2 2 nej nej 2 2 In-situ flushing Fullskala In situ 4 1 3 ja 1 Vitrifiering In/Ex situ nej 2* Inneslutning Solidfiering/ stabilisering Elektrokinetik Pilot/Fulls kala * Fullskala Pilot/Fulls kala * Fullskala Fytosanering Termisk avdrivning Fullskala Fullskala *** Metod 1 3 In/On situ On situ 4 1** 1 2-3 1-2 nej nej 2 1 In (Ex) situ 3 2 1 ja 1 In situ Ex/On situ 4 2** 1 3 2-3 2 nej ja/nej 1 2-3 * På försöksnivå, inte möjligt att utföra i Sverige ** med reservation, uppskattad *** mycket begränsad användning i Sverige 1) 1 = <0,5 år, 2 = 0,5-1 år, 3 = 1-2 år, 4 = >2 år 2) 1= <800 kr/ton, 2= 800-2500 kr/ton, 3=>2500 kr/ton 3) 1= effektiv, 2= mindre effektiv, 3 = oeffektiv 4) 1= låg mängd CO2, 2= måttlig mängd CO2, 3= hög mängd CO2 Enligt sammanställningen skulle stabilisering av massor vara en effektiv efterbehandlingsmetod, dock är metoden än så länge på försöksnivå. Elektrokinetik och in-situ flushing får bra resultat i värderingen. Alla tre metoderna kan eller ska göras på plats. Avskiljningen av As kan vara svår att avgöra eftersom jorden ligger kvar. Sämre resultat får inneslutning och termisk avdrivning. Det är svårt att utvärda och jämföra metoder eftersom övriga omständigheter kan bli avgörande. På Junoverken finns det främst oorganiska föroreningar i form av metaller, men även förhöjda halter av PAHer. Fytosanering och in situ flushing skulle inte avlägsna föroreningen tillräckligt snabbt och effektivt om marken ska påbörja användning inom ett 10 års perspektiv. Enbart kornseparering och återanvändning av det grövre materialet skulle inte vara tillräckligt eftersom halterna inte kommer ner under riktvärdena (kap 6.2 Fraktionsuppdelning). Vitrifiering, elektrokinetik, stabilisering/solidifiering och inneslutande skulle innebära att föroreningen är kvar på platsen, vilket är riskabelt om platsen ska nyttjas till boende. Vissa av saneringsmetoderna är inte etablerade på marknaden och frågan blir dessutom om boende på marken kan känna sig trygga i sin levnadsmiljö om föroreningarna finns kvar. Flera studier och försök har gjorts på stabilisering av As i marken med olika material dock främst järnoxider, en del visar på bra resultat för arsenik, dock inte undergränsen - 53 - för förvaring av inert avfall. Problemet blir istället att andra metaller som zink och nickel lakas ut mer (Lidelöw m.fl., 2007 & Bhattacharya, 2001). Inneslutning kan kanske vara ett alternativ om husen byggs på marken med ett tätskikt emellan byggnad och mark. Då skulle en reaktiv barriär kunna installeras där grundvattnet renas. Ett alternativ är också att avskilja området och rena grundvattnet i ett lokalt reningsverk innan det leds ut till recipient. Föroreningar kommer att lakas ut delvis med tiden, hur mycket är oklart. Termisk avdrivning skulle avlägsna föroreningarna, men kontroll över andelen rester i marken skapar problem och är en nackdel. Metoden är inte heller etablerad för arsenikföroreningar i någon större utsträckning. Kornseparering tillsammans med jordtvätt skulle kunna vara ett alternativ. Om hus ska byggas på området måste det troligen ändå schaktas inom området. Frågan kvarstår i vilken omfattning som fastigheten behöver saneras. Under tiden schaktning sker måste tillrinning och genomströmning av grundvatten reduceras. Arsenik frigörs vid en förhöjd grundvattenyta, vilket underlättar saneringen och länshållning då man istället sänker grundvattennivån. Fastigheten med arsenikförorenad mark har varit under diskussion under en längre tid. Omgivande mark och vatten som till exempel Bäveå har troligen också förorenats. Impregneringsanläggningen var i bruk redan på 1930-talet och föroreningarna har haft tid att sprida sig. - 54 - 8 Slutsats och tänkbara fortsatta studier 8.1 Slutsatser - Jorden innehåller mestadels As(V) och det är de minsta partiklarna som sorperar mest As. Att enbart reducera de fina fraktionerna från jorden räcker i detta fall inte för att komma under de rekommenderade gränsvärdena för förorenad mark. - Grundvattnet i fallstudien innehåller båda specierna As(III) och As(V), beroende på omgivande markmiljö samt om och när filtrering av provet utförts. - Arsenik har en speciell kemi genom att bilda anjoner, men också för att As egenskaper är starkt relaterad till järns kemi i naturen. Jorden i fallstudien är hämtad lokalt och innehöll höga järn- och aluminiumhalter. Varierande halt As har uppmäts ur samma grundvattenrör vid olika tidpunkter. Hur snabb frigörelsen är av As till grundvattnet är och hur den varierar med tiden är oklart, men att As frigörs i reducerande förhållanden är klart. Detta beror främst av att trevärt Fe på järnoxidernas ytor reduceras till tvåvärt Fe och går över i vattenfasen tillsammans med As. I grundvattnet råder ofta reducerande förhållanden. - Starkt förhöjda As-halter i grundvattnet sätts i samband med ett högt vattenstånd. Grundvattennivån i fallstudien fluktuerar med havsytan. När ytan stiger gynnar det impulser av höga arsenikhalter till vattnet. Grundvatten med halter upp till 42 mg/l har analyserats, vilket är extremt högt. - Förhållandena i jorden bidrar till förvånansvärt höga Kd-värden, vilket innebär att låga halter As har lösgjorts från jord till vatten i skaktesten (även i förstudien), trots att höga arsenikhalter i grundvattnet uppmäts. Skaktest används för att bestämma urlakning och kategorisera avfall, men osäkerhet finns om skaktest är verklighetstrogna. Arsenikhalterna från denna studie jämfördes med riktvärden för olika avfallskategorier. Genererade massor från detta område skulle efter enbart skakförsöken klassas till den minst farliga avfallsklassen, inert avfall trots att mycket höga arsenikhalter har uppmäts i jorden. Standarden för skaktestet borde kanske utvärderas om den är lämplig, speciellt om vattnet från skaktest ska filtreras innan analys. Arsenikkomplex kan ha fastnat i filtret och att analyserna därmed visar på för låga koncentrationer som lakats ut. - Analysresultaten har skiljt sig kraftigt åt om filtrering skett i fält eller på laboratoriet direkt innan analys. Troligen binder As(V) med järnpartiklar och bildar järnarsenat i de ofiltrerade provet och fälls ut, därmed blir det lägre halter av Fe och As i analysresultatet. Prov som har filtrerats i fält kan också ha en komplexbildning under transporttiden till analys. Vilken provberedning som är korrekt är svårt att klarlägga men någon slags standard skulle vara att föredra. Det skulle även bli enklare att kunna jämföra olika analysresultat mot varandra i andra försök. - 55 - 8.2 Fortsatta studier - Många olika medel och metoder har testats i försök för att stabilisera arsenik. Försöken har fungerat olika bra. Ett problem verkar dock vara för många att om As stabiliseras lakas andra ämnen ut mer. En sammanställande litteraturundersökning och utvärdering skulle kunna vara värdefull för framtiden. - En betydligt utförligare livscykelanalys med fler parametrar och metoder att väga in borde utföras för att hitta ett effektivt och hållbart sätt att sanera marken. - Försöken som utförts här visar att endast låga halter lakas ut, men att höga halter finns i grundvattnet. En utförligare grundvattenundersökning bör göras för att se varför och när As lakas ut. Kanske kan resultatet från undersökningen leda till en ny saneringsmetod. - Saneringsmetoden In-situ-flushing skulle vara intressant att pröva här. Metoden går ut på att pumpa ut arsenikförorenat vatten, samt tillsätta vatten för att se om halterna i marken sänks. Troligen varierar grundvattenytan och As lakas ut med tiden. - Funderingar kring provberedning och analysmetoder har varit en stor del av detta examensarbete och visat sig vara en betydande faktor för resultatet. Mer entydiga metoder för oorganiska ämnen bör utformas så att resultaten blir jämförbara med andra samt med riktvärdena. - Saneringar av arsenikförorenad mark har gjorts. En återförande kunskapsbank bör utformas med uppkomna problem och lyckade metoder. Även om varje sanering är unik i sitt slag kan visa problem förhoppningsvis undvikas. Detta gäller även för många andra ämnen. - 56 - 9 Referenser Analytika, Analytikas kundinformation om arsenik och analyspakets information, 2007-10-16 Bauer M, Blodau C (2006) Mobilization of arsenic by dissolved organic matter from iron oxides, soils and sediments, Science of the Total Environment 345 pp 179-190 Baxter Douglas,(2007, 2008) muntlig, Analytika Luleå Berglund M, Ek B-M, Lax K, Thunholm B, Nationell kartläggning av arsenik i brunnsvatten samt hälsoriskbedömning, Resultatrapport till Naturvårdsverket 2005 (kontraktsnr 215 04 09) Bhattacharya P, Mukherjee A B, Jacks G, Nordquist S (2002) Metal contamination at a wood preservation site: characterisation and experimental studies on remediation, The Science of the Total Environment 290 (2002) pp 165‐180 Byggvärlden (2008) Jätteduk räddar bygget, 12 mars 2008 http://www.byggvarlden.se/byggprojekt/article72863.ece Domenico P A, Schwartz F W, Physical and Chemical Hydrogeology (2a upplagan kom 1997), 1990, ISBN 0-471-59762-7 s.269 Drever J, (1997), The Geochemistry of Natural Water, ISBN 0-13-272790-0, s 98, 192-194, Universty of Wyoming, USA EPA (2002) Arsenic Treatment Technologies for Soil, Waste and Water, EPA/542/R02/004, 2002 Eriksson J, Nilsson I, Simonsson M (2005) Wiklanders marklära, studentlitteratur, Lund 2005, ISBN 91‐44‐02482‐7 Fetter C W (1994) Applied Hydrogeology, Prentice-Hall Inc., Englewood Cliff, New Jersey, ISBN 0-02-336490-4, pp 410-411 Geogruppen, Uddevalla Kommun Junoverken – miljöteknisk markundersökning, 2006-04-10 Georgiadis M, Yong C, Solo-Gabriele H (2005) Extraction of arsenate and arsenit species from sediment, Environmental Pollution 141 (2006) pp 22-29, USA Junoverken:s hemsida (2007) http://www.mattsson.se/juno/Default.asp 2007-10-19 KemI (Kemikalieinspektionen) (2005) Råd och tips träskyddsbehandlat virke nr 510 805 http://kemi.se/upload/Trycksaker/Pdf/RoT/RoT_traskydd2005.pdf - 57 - KemIs hemsida (2007) http://www.kemi.se/templates/Page.aspx?id=3690, 2007-1016 Ledin B, Hanæus Å, Sammanställning av Faluprojektet, Renaremarks vårkonferens 2008 Leermarkers M, Baeyens W, De Gieter M, Smedts B, Meert C, De Bisschop, Morabito R, Quevauviller Ph (2006) Toxic arsenic compounds in enviromental samples: Speciation and validation, Trends in Analytical Chemistry Vol. 25 No. 1 Lehmann S., Paul C., Arsenik effektivt vid akut promyelocytleukemi, läkartidningen vol 95, nr 50 1999 Lidelöw S, Ragnvaldsson D, Leffler P, Solomon T, Mauric C, (2007) Field trials to assess the use of iron-bearing industrial by-products for stabilisation of chromated copper arsenate-contaminated soil, Science of Total Enviroment nr 387 år 2007, s. 68-78, Luleå Länsstyrelsen, MIFO-utredning över Anegrund 10 (1998) ID nr F1485-0001 (blankett A), senast reviderad 2007 Länstyrelsen hemsida (2007) Regionalt program för efterbehandling av förorenade områden i Jönköpings län 2008-2012, ISSN 1101-9425 Löfgren S, Ranneby B, Ekström M, Yu J, (2003) Naturliga bakgrundshalter av bly, zink och arsenik i svenska ytvatten baserat på metallernas haltvariation i morän och sedimentära jordar – implikationer för EU:s ramdirektiv för vatten och nationella miljömål”, http://www.sgu.se/dokument/fou_extern/lofgren-et-al.pdf, (Slutredovisning SGU kontrakt 60-1533/2003), SGU 2003 Norin M, Magnusson J, Junoverken, Uddevalla Översiktlig miljöteknisk markundersökning, (uppdrag NCC), 2006 Naturvårdsverket (1997a) Bakgrundshalter i mark, rapport 4640, ISBN 91-620-46403 Naturvårdsverket (1997b) Generella riktvärden för förorenad mark, rapport 4638, ISBN 91-620-4638-1 Naturvårdsverkets rapport, (1997c) Bedömningsgrunder för Grundvatten, rapport 4915, ISBN 91-620-4638-1 Naturvårdsverket (1999a) Metodik för inventering av förorenade områden, rapport 4819, ISBN 91-620-4918-6 Naturvårdsverket (1999b) Vägledning för efterbehandling vid träskyddsanläggningar, rapport 4953, ISBN 91-620-4953-1 - 58 - Naturvårdsverket Hållbar sanering, (2006a/b) Laktester för riskbedömning av förorenade områden (Huvudrapport och underlagsrapport 1a), Naturvårdsverkets rapport 5535, Naturvårdsverket Hållbar sanering, (2006c) Metallers mobilitet i mark, ISSN 02827298, rapport 5536, Stockholm Naturvårdsverket Hållbar sanering, (2006d) Åtgärdslösningar – erfarenheter och tillgängliga metoder, ISSN 0282-7298, Stockholm Naturvårdsverket Hållbar sanering, (2007) Modeller för spridning av metaller från mark till vatten, ISSN 0282-7298, rapport 5741, Stockholm Nordberg D, Stenberg J (2005) Efterbehandling av träskyddsanläggningar, Examensarbete via Institutionen för samhällsbyggnad, Luleå tekniska universitet, 2005:164 CIV Nyhlén E (2004) Laktester för riskbedömning av förorenad mark, Examensarbete på Institutionen för markvetenskap SLU, Uppsala 2004, ISSN 1102-1381 Olsson T, Persson P-O (2006) Bedömning och behandling av CCA-förorenad jord, examensarbete via Luleå Tekniska Universitet Persson A (2008) KI-hemsida,: 2008-02-29 http://ki.se/ki/jsp/polopoly.jsp?a=5728&d=2506&l=sv Pettersson M, Södergren S, Jonsson K, Elert M, Huvudstudierapport för Ydrefors f d träförädling, Kemakta, Stockholm 2006 Rubel F (2003) Removal of Arsenic from Drinking Water by Adsorptive Media, EPA/600/R-03/019, 2003 Smedley P L, Kinniburgh D G (2002) A review of source, behaviour and distribution of arsenic in natural waters, Applied Geochemistry 17, pp 517-568 Sracek O, Bhattacharya P, Jacks G, Gustafsson J-P, Brömssen M (2004) Behavior of arsenic and geochemical modeling of arsenic enrichment in aqueous enviroments, Applied Geochemistry 19, pp 169-180 Statistiska centralbyrån (SCB), muntligen 2007-11-2 Stumm W, Morgan M J (1996) Aquatic Chemistry, 3de Edition ISBN 0-471-51184-6, pp 628-629, USA Sveriges Geologiska Undersökningars (SGU) hemsida, http://www.sgu.se/sgu/sv/produkter-tjanster/nyheter/nyheter-2006/arsenikkartlagt.html, 2008-01-17 Vahter M (2006) Hälsorisker med arsenik i dricksvattnet, Karolinska institutet och Socialstyrelsen, (konferansskrift och presentation) hämtad 2008-03-12 - 59 - http://www.socialstyrelsen.se/NR/rdonlyres/71625552-C44A-4698-90ED44AFED699099/0/MarieVahterarsenik20061121.pdf Welch A, Westjohn D B, Helsel D R, Wanty (2000) Arsenic in Ground Water of the United States: Occurrence and Geochemistry Vink B W, (1995), Stability relations of antimony and arsenic compounds in the light revised and extended Eh-pH diagrams, Chemical Geology 130 (1996) s. 21-30 - 60 - BILAGA 1. KORTFATTAT OM ARBETSMILJÖ; ARSENIK UTE I FÄLT Huvudansvaret för arbetsmiljön har arbetsgivaren, vilket även gäller vid arbete i förorenade områden. I princip innebär detta att för varje uppdrag behövs en plan (Arbetsmiljöverket, 2002). Innan påbörjande av arbetet är det bra att göra en noggrann inventering av området för att så få oväntade saker som möjligt kan hända. Även om en fysisk inventering på plats gjorts kan okända ämnen påträffas. Därför måste säkerheten hållas hög. Det finns gränsvärden för hur stora luftföroreningar som är högsta godtagbara, hygiensiska gränsvärden. Många ämnen är i stort sett lukt och färglösa, som arsenik (Arbetsmiljöverket, 2002). På större arbetsplatser under ett pågående saneringsarbete måste olika zoner inrättas. I innersta zonen är riskerna höga för att utsättas av hälsoskadliga ämnen (skyddsnivå A). Ju längre ut ifrån skyddsnivå A man går, desto lägre risk för exponering. Innan en lastbil lämnar området med förorenad massa måste de tvättas för att inte föroreningen ska spridas (Arbetsmiljöverket, 2002). Metaller Metaller är luktlösa, men kan missfärga jorden i olika föreningar. Samma metall kan ha olika missfärgningar på jorden beroende på vilken förening. Många olika metaller används inom industrin. Risken att utsättas för speciellt tungmetaller är främst genom ofrivilligt intag genom munnen exempelvis genom inandning av damm, förtäring, snus eller smutsiga saker i munnen. Metaller påverkar kroppen på olika sätt. Arsenik absorberas snabbt i magen och tarmarna. INNE PÅ LABORATORIET En riskanalys över arsenik behöver göras för ämnet. Använd handskar och utför försöken i dragskåp (hela tiden). Då materialet kan damma använd partikelfilter (P3) ett vanligt tunt engångsfilter räcker inte! Överblivet material med arsenik är miljöfarligt avfall och ska samlas in som risk avfall. Arsenik tillhör grupp C i arbetsmiljöverkets förordning, vilka är cancerframkallande ämnen (främst lungcancer) och finns med i gränsvärdeslistan (CAS-nr 7440-38-2) (Arbetsmiljöverket, 2007). Ämne/Gräns Arsenik (As) och oorg. förutom *), totaldamm * Arseniktrihydrid Arsenikväte - Nivågränsvärde - Nivågränsvärde 0,01 mg/m3 Takgränsvärde - 0,02 ppm 0,05 mg/m3 - Tvätta händerna så fort som möjligt om kontakt med arsenik förekommit. (Arsenik är även allergiframkallande) Ingen förtäring av halstablett, tuggummi etc. Ingen rökning (uppenbart!) -1- BILAGA 2. Riktvärden för förorenad mark och Mifo-utredning Riktvärden för förorenad mark samt massor Naturvårdsverket har satt upp generella riktvärden för förorenad mark. Noggrann förklaring om användning samt riktvärdestabeller finns beskrivet i Naturvårdsverkets rapport 4638 Generella riktvärden för förorenad mark. Det är riktvärden som gäller för mineraljordar ovan grundvattenytan. De är beräknade för att gälla så många objekt som möjligt i Sverige på ett specifikt område. Riktvärdena är inte juridiskt bindande utan ska betraktas som rekommendationer. Riktvärdena tar inte hänsyn till samverkan mellan olika föroreningar. Naturvårdsverket har delat in riktvärdena i tre underkategorier, mindre känslig markanvändning (MKM), mindre känlig markanvändnig med grundvattenuttag (MKM GV) och känslig markanvändning (KM), beroende på markanvändning. Detta efter exponeringsvägar, gruppen av människor som exponeras och skyddsvärdet för miljön. Alla markanvändningskategorier tar hänsyn till miljöeffekter i området och ytvattenrecipienten samt hur kommer i kontakt med jorden sker. Alla föroreningar kan inte avlägsna inom rimliga nivåer ur ett miljömässigt samt ekonomiskt perspektiv. Tabell 1 Naturvårdsverkets riktvärden för vissa metaller. Metallerna som är utvalda att redovisas är antingen vanliga vid träimpregningar eller att man sett för höjda halter vid Junoverken, Uddevalla. Ämne\Riktvärde i [mg/kg TS] Arsenik Bly Kadmium Koppar Krom Kvicksilver Zink KM MKM GV MKM 15 80 0,4 100 5 1 350 15 300 1 200 15 5 700 40 300 12 200 20 7 700 Avfallsgränsen för arsenik Forskning pågår med försök att stabilisera CCA-förorenad jord med olika slags järnoxider främst Fe0 (Lidelöw m.fl., 2007). Ju mer kristallformad järnoxiden är, ju mindre arsenik adsorberar den. Om stabilisering av arsenik är möjlig skulle detta kunna bidra till att lakbarheten av arsenik från jordmassorna minskar. I laktester i form av perkolations- och skaktest visade att arsenikens lakbarhet minskade men andra metaller som nickel och zink ökade. Ingen av sammansättningarna av CCAförorenad jord och järnoxid kom under den inert avfallsgränsen i försöket (se tabell 2). Inert avfall är material som inte förändras med tiden och som klassas som ofarliga för miljö och människors hälsa. Det finns tre typer av avfall farligt avfall, icke farligt avfall och inert avfall. Tabell 2 Avfallsgräns enligt EU normer (Europeiska Unionens råd, 2003) Inert avfall Icke-farligt avfall Farligt avfall L/S mg/kg TS mg/kg TS mg/kg TS 2 0,1 0,4 6 10 0,5 2 25 MIFO utredning I Sverige har inventering av förorenade områden pågått de senaste åren sen 1999 genom så kallade MIFO-inventeringen (Metodik för Inventering av Förorenade -2- Områden) gjort av Länstyrelsen. Först görs en riskbedömning av marken med hänsyn till människor och miljöns hälsa. I bedömningen görs oftast utan att ta några fysiska prover istället ingår även parametrar som på toxiska effekter av föroreningen, markanvändninsområde, vattensituationen (exempelvis vattenuttag), spridningsföruttsättningar och jordens sammansättning (framförallt finmaterial). Risken bedöms på en skala från ett till fyra, varav en fyra anses vara av låg risk. Fyra aspekter beaktas; föroreningars farlighet, föroreningsnivå, spridningsförutsättningar och känslighet/skyddsvärde, utifrån detta görs en riskbedömning för framtiden av det förorenade området. Referenser: EU:s mottagningskriterier (2003) EU-rådets beslut av den 19 december 2002 om kriterier och förfaranden för mottagning av avfall vid avfallsdeponier, Europeiska gemenskapens officiella tidning 2003/33/EG. Naturvårdsverket (2006) Lägesbeskrivning av efterbehandling av arbeten i landet Dnr 642-731-05 Rf] -3- BILAGA 3. Karta med arsenikhalter på hela området, samt i djupled inom område A Figur 1. Högsta arsenikhalt i varje provtagningspunkt över fastigheten. Kartan är hämtad från NCC marktekniska undersökning (Norin m fl, 2007). -4- Figur 2. Arsenikhalten fördelat på djupet på delområde A. Avser arsenikhalt; <KM♦, KMMKM•, MKM-FA ∆, >FA□ -5- BILAGA 4. Överslagsberäkning av arsenikmängd inom område A Hur mycket arsenik finns inom enbart område A? Området uppskattas till 55x32 m Djup: 2 m Arsenikhalten i marken, skattas till: 200 mg As/kg jord Jorden väger: 1800 kg/m3 (55*32*2) m3 * 1800 kg/m3 * 200 mg As/kg* =1,27 * 10^9 =1,3 ton As -6- BILAGA 5. Metallers (och organisktmaterials) förmåga att binda till markpartiklar Markpartiklar är ofta negativt laddade och har därmed en förmåga att attrahera positiva joner och metaller, som binder till deras yta. Dessa komplex kan i sin tur vara mycket toxiska och skapa stora problem. Det är framförallt markens minsta partiklar, kolloiderna som är laddade. Det partikulära materialet har två huvudtyper av laddningar, permanenta och variabla. Laddningarna finns på lermineral, Fe- och Al-oxider och humusämnen. Lermineral har permanenta negativa laddningar som har sitt ursprung i strukturen (långsam mineralomvandling). Den andra typen av laddningar sägs vara variabla efter pH-beroende och kan vara både positiva och negativa utefter. De finns på kanterna av järn(Fe)- och aluminium(Al)-oxider samt humusämnen. (Eriksson m fl., 2005). För metaller varierar associationsgraden till partiklar mycket, till exempel är huvuddelen av bly i dagvatten bundet till partiklar (80 – 90 %) (Person & Petterson, 2006). Flera studier visar att metallhalten är relaterad till mängden partikulärt material. Detta påvisades även av Hallberg (2006) i ett projekt för att rena dagvatten från vägar. Hallberg påpekar att ju mer partikulärt material vattnet innehåller, ju högre andel av metaller påträffas. Metaller och organiskt material kan binda till mineralpartiklar, framförallt genom två mekanismer, adsorption och utfällning. Adsorption är den viktigaste processen. Metaller är oftast katjoner, som nämnts innan, och har därför en låg löslighet i basiska miljöer (bundna) medan i sura miljöer är de mer mobila. Lösta markpartiklar (suspenderade materialet) är en viktig fälla för fria metaller eftersom när det suspenderade materialet sedimenteras följer metallerna med. Genom att rena vatten från suspenderat material kan en stor del av metaller och mer toxiska ämnen vara tillvaratagna. Adsorption Adsorption är ett samlings namn och innebär att de lösta ämnena attraheras till mineralpartiklarnas yta. Detta kan ske både kemiskt och fysikaliskt. Adsorptionen av lösta ämnen till mineralpartiklar och det organiska materialet (humusämnen) är en viktig faktor för utlakning och tillgängligheten för växter. Vattnets pH, partiklarnas struktur och det lösta ämnets kemiska och fysikaliska egenskaper har betydelse för hur stark absorption blir. Figur 7.1 Adsorptionen till en yta kan vara stark eller svag. Molekylen som binder kan antingen behålla sin form eller ändra struktur. Elektrostatiska bindningar Adsorptionen är svag då Van der Waals- bindningar uppstår mellan partikeln och ytan på grund av elektrostatiska bindningar. Lösta ämnen bildar yttersfärskomplex med ytan, vilket innebär att ämnet som binds inte ändrar struktur (behåller oxidationstalet). Laddningen på mineralpartiklarna och humusämnena ger upphov till elektriska fält som neutraliseras av att motsatt laddade joner dras till fältet. En laddad jon binder inte direkt till ytan utan har ett skikt av vattenmolekyler emellan. Vilka joner som binds beror på dess laddning och koncentration. Om starkare joner frigörs kommer de att konkurrera ut de svagare till lösningen och en jonbytesprocess uppstår (Gustafsson m.fl., 2003). Ytkomplex Vid en kemisk reaktion mellan partikeln och ytan blir istället bindningen starkare (kovalent bindning). Till skillnad ifrån elektrostatiska bindningar binder jonen direkt på ytan via innersfärskomplex och kan inte bytas ut lika lätt. En bunden partikel kan bli utkonkurrerad av -7- en annan starkare jon som också bildar ytkomplex. De flesta metalljoner är positiva (katjoner), vilka vill ingå i komplex med hydroxylgrupper på oxidytor eller med karboxylgrupper på humusämnen (Gustafsson m.fl., 2003). Utfällning Utfällning sker i marken om ett ämnets koncentration är tillräckligt hög. Utfällning innebär att jonaktiviteten överskrider löslighetskonstanten och fälls ut som sekundära mineral (oorganiskt ämne). Ett exempel på detta är Al3+ vilken är en vanligt förekommande jon och bildar med tre hydroxylgrupper Al(OH)3. En metalls benägenhet att bilda fällning är ofta avgörande för hur mycket som kan lakas ut. Olika faktor som påverkar bindningen Hur mycket som binder till markpartiklarna och påverkar därmed Kd-värdet beror även på yttre faktorer som till exempel pH, specifik yta på partiklarna, redox-förhållandet, och salthalten (Håkansson, 2005). pH Om pH ökar (går mot basiskt, fler OH-) kommer antalet negativa laddningar i lösningen att öka och om pH sjunker ökar antalet positiva (H+). Detta gör att fördelningen av positiva och negativa joner varierar runt den specifika ytan. Vanligtvis är urlakning av ämnen till lakvattnet beroende på pH-värdet. Ofta lakas mer ut vid låga pH samt höga pH. Däremellan lakas mindre ut. Detta beror på att vid låga pH-värden är ytan på jordmaterialet belamrad med positiva vätejoner och vid höga pH med negativa hydrooxidjoner. En negativ yta motverkar adsorption av anjoner och en positiv yta av katjoner. För de flesta metaller som är positivt laddade lakas de lättare ut vid lågt pH. (Naturvårdsverket Hållbar Sanering, 2006). Specifikyta på partiklarna Partikelytans storlek har en betydande roll för hur stor andel metalljoner som det suspenderade materialet kan binda. Ett finkornigt material har en större yta och kan binda mer än ett grovkornigt. Kornstorleken och andelen metalljoner partikeln kan binda är inte helt proportionellt mot varandra. Halten lera spelar också en betydande roll för andelen bundna metaller. Lerpartiklar har stor specifik yta och är negativt laddade och binder därför lätt metalljoner (katjoner) (Maxe L, 2003), medan sand binder lägre halter. Intressant var dock att man kunde se att vissa metallers andel som kadmium, koppar och zink var högre i det grovkorniga sedimentet än finkorniga. Den organiska halten ökar med minskad kornfördelning (Jacobsson m.fl., 2005). Figur 2 Specifika ytan per viktenhet är betydande för antalet arsenikatomer som kan bindas. Redox-förhållanden En faktor som kan vara av betydande roll är markens reduktion- och oxidationsförhållande. Vilken oxidationsform som jonerna befinner sig i har betydelse för hur rörliga de är. En tvåvärd jon är i regel mer mobil än en trevärd jon. Reducerade former indikerar låg syrehalt, då syre är den vanligaste elektronacceptorn. (Nyhlén 2004) Reducerande förhållande uppstår om markens biologiska aktivitet är hög, orört markvatten (inget diffunderat syre) eller om marken är vattenmättad (Eriksson 2005). Salthalten Laboratoriexperiment visar att vattnets salthalt har viss inverkan på hur och i vilken grad metaller binder till partiklar. Vid ökad salthalt binds mer järn och bly till det suspenderade materialet, medan metallerna kadmium, kobolt, nickel, mangan och zink ökar i den lösta fasen. Anledning till detta förhållande antas vara att saltvatten ofta innehåller andra joner som kalcium, magnesium, kadmium och klorid. Dessa konkurrerar med de andra metallerna om -8- bindningsställena på partiklarna och skjuter undan de mindre laddade jonerna ut i lösningen. (Johansson, 2005) Metallers bindningsförmåga Metaller i marken fastläggs olika hårt. Vissa metaller som arsenik, kvicksilver och bly är giftiga redan i mycket små mängder och räknas inte till de essentiella. Trevärda aluminium- och kromjoner hydratiseras lätt. Jonerna förekommer i fri form under pH 4-5, men är hydratiserad vid pH över 4-5 och styrs av löslighetsjämvikten. Metalljonerna är mycket starkt absorberade till suspenderat material. Den trevärda aluminiumjonen är mer toxisk än den tvåvärda jonen. Koppar, bly och kvicksilver bildar också gärna komplex med hydroxyl-, karboxyl- och fenolgrupper. Detta gör att de är starkt absorberande och förekommer enbart i låga halter av fria joner. Absorberande metaller är kadmium, nickel och zink, vilkas rörlighet beror av pH, andelen organiskt material och markpartiklarnas struktur. Svagt absorberande metaller är främst stora joner med lägre laddning som kalcium, magnesium, kalium och natrium. (Gustafsson m.fl. 2005) Organiska ämnen Organiska ämnen skiljer sig från oorganiska ämnen, som metallerna i egenskap att de med tiden bryts ned (till oorganiska metalljoner). Organiska ämnen består mestadels av kol, syre och väte. Organiskt material kan delas in i olika grupperingar beroende på strukturen. Vissa organiska föreningar kan vara svårnedbrytbara, vilket kallas för stabila. Stabila föreningar är halogenerade (innehåller klor, flour eller brom). De är viktiga ur miljösynpunkt och kallas ofta för miljögifter. PCB, DDT och bromerade flamskyddsmedel är exempel på ett uppmärksammade miljögifter, som skadar naturen och tar lång tid att bryta ner. (Gustafsson m.fl., 2005) Miljögifterna ansamlas i högst upp i näringskedjan, hos toppredatorer. Mobiliteten och retentionen för organiska föreningar beror på nedbrytningen (kemiskt och biologiskt), förångning samt absorptionen. Ämnets egenskaper spelar en viktig roll. Kemiska och fysiska egenskaper är viktiga som molekylens form och vikt, laddning, storlek, polaritet och fettlöslighet. Absorptionen av ett organiskt ämne beror i huvudsak på polariteten. Oftast är ett organiskt ämne opolärt, vilket gör det till hydrofobt och absorberar gärna till partiklar. Ju mer hydrofobt ett ämne är, ju starkare blir absorptionen till partiklar (Nyhlén 2004). Polyaromatiska kolväten (PAH) är starkt hydrofoba och hittas nästan uteslutet bundet till partiklar. (Gustafsson m.fl. 2005) Referenser Gustafsson J-P, Jacks G, Simonsson M, Nilsson I, (2005) Soil and Water Chemistry, (kursmaterial för W3) utgiven via KT H och SLU -9- BILAGA 6. Fraktionsuppdelning Analyssvar sammanställt för de olika fraktionerna. Jordproverna skickades in torkade och siktade till Analycen. Siffror i kursivt visar de metaller som inte minskar med minskande kornstorlek på fraktionen. NCC 0701 0,05-0,5 m <0,125 NCC0701 1-1,5 m 0,125-0,4 >0,4 <0,125 NCC0704 0,5-1 m 0,125-0,4 >0,4 <0,125 0,125-0,4 >0,4 99,1 99,5 99,7 97,7 98,4 98,8 98,8 99,6 As 14 13 6,2 43 38 23 490 100 98,8 71 Cd 1,7 0,79 0,09 0,67 0,38 0,14 1,8 0,1 0,12 Co 21 12 5 36 33 23 9 3,3 10 Cr 86 51 25 160 160 130 170 39 39 Cu 350 290 54 370 330 260 100 24 30 Fe 81700 60300 20100 214900 203300 161900 18200 6500 25300 Ni 76 46 16 130 120 93 15 5 16 Pb 1600 620 39 370 180 7,9 49 12 34 V 67 40 23 130 140 110 38 12 38 Zn 780 450 54 340 220 22 220 64 180 NCC 0714 0-0,5 m <0,125 NCC 0714 0,5-0,8 m 0,125-0,4 >0,4 <0,125 0,125-0,4 >0,4 99,3 99,7 99,7 98,4 99,3 99,3 As 780 370 20 12200 1800 1200 Cd 3,7 1,7 0,09 59 10 4,6 Co 5,3 3,2 2,3 13 4,8 4,8 Cr 250 86 3,5 950 230 300 Cu 190 54 6,4 760 180 130 Fe 10100 5900 1000 28500 9200 12100 Ni 6,6 4 2,3 20 7,4 7,7 Pb 30 11 1 47 10 25 V 18 10 9 58 20 20 Zn 170 73 9,2 10200 1400 1100 - 10 - Fraktionsuppdelning; linjärt samband mellan As och Fe Diagram med järnhalt plottad emot arsenikhalten. Linjärt samband. y = 1,6529x + 8225,2 R2 = 0,965 25000 250000 20000 15000 10000 NCC 0714 0,5-0,8 m 5000 Linjär (NCC 0714 0,5-0,8 m) 150000 100000 2000 4000 6000 8000 0 10000 12000 14000 0 Arsenikhalt [mg/kg TS] 20 30 40 50 30000 y = 11,925x + 1016 R2 = 0,9919 10000 Järnhalt [mg/kg TS] Järnhalt [mg/kg TS] 10 Arsenikhalt [mg/kg TS] 12000 8000 6000 4000 NCC 0714 0-0,5 m 2000 25000 20000 y = 3,1747x + 15967 R2 = 0,0061 15000 10000 Linjär (NCC 0714 0-0,5 m ) NCC 0714 0-0,5 m 5000 Linjär (NCC 0714 005 ) 0 0 0 200 400 600 800 1000 90000 80000 y = 7172,8x - 25346 R2 = 0,9475 70000 60000 50000 40000 30000 20000 NCC 0701 0,05-0,5 m Linjär (NCC 0701 0,05-0,5 m ) 10000 0 0 5 10 0 100 200 300 400 Arsenikhalt [mg/kg TS] Arsenikhalt [mg/kg TS] Järnhalt [mg/kg TS] NCC0701 1-1,5 m Linjär (NCC0701 1-1,5 m ) 50000 0 0 y = 2675,4x + 100620 R2 = 0,9989 200000 Järnhalt [mg/kg TS] Järnhalt [mg/kg TS] 30000 15 Arsenikhalt [mg/kg TS] - 11 - 500 600 BILAGA 7. Jordprover Metaller analyserade på de blandade jordproverna. Analysen är utförd på Analytika. Vissa ämnen har två olika detektionsgränser i tabellen, vilket beror på jord C innehöll högre halter än de andra proverna och späddes därför mer i provberedningen för att inte kontaminera analysapperaturen eller överstiga högsta detektionsvärdet. mg/kg TS Jord A Jord B Jord C TS 81,1 74,4 74,4 Al 8430 19200 20600 As 40,6 71,1 1520 Ba - 82,1 - Be <0,06 0,962 0,657 Cd 2,35 <0,1 <1 Co 17,4 7,04 13,5 Cr 87 41,3 883 Cu 23300 23,6 157 Fe 100000 25100 67500 Hg 19,6 <1 <10 Li 9,4 22,1 24,2 Mn 756 286 493 Mo 7,18 1,71 <4 Ni 130 14,9 50,7 P 855 570 1020 Pb 2260 18,7 36,8 Sr 45,1 30,5 46 V 76,9 46,3 76,2 Zn 1860 96,3 426 Analyser utförda för polycykliska aromatiska kolväten, PAH. Analysen är utförd på Analycen. mg/kg TS Jord A Jord B Jord C TS 81,1 78,4 74,4 Naftalen 0,038 0,015 0,054 Acenaftylen 0,011 <0,01 <0,01 Acenaften 0,089 <0,01 <0,01 Flouren 0,078 0,014 0,011 Fenantren 0,32 0,092 0,092 Antracen 0,084 0,035 0,019 Flouranten 0,57 0,16 0,17 Pyren 0,51 0,13 0,16 ^bens(a)antracen 0,27 0,059 0,075 ^krysen 0,32 0,078 0,097 ^bens(b)flouranten 0,23 0,059 0,086 ^bens(k)flouranten 0,25 0,059 0,084 ^bens(a)pyren 0,37 0,086 0,11 ^dibens(ah)antracen 0,025 <0,01 <0,01 Benso(ghi)perylen 0,15 0,032 0,06 ^indeno(123cd)pyren 0,14 0,033 0,056 Summa 16 EPA-PAH 3,5 0,85 1,1 ^PAH cancerogena 1,6 0,37 0,51 PAH övriga 1,9 0,48 0,57 - 12 - Speciering av arsenik gjordes på de blandade jordproverna. Specieringen är utförd på Analytika. Observera att det är mg/kg och inte mg/kg TS. Jorden är inte torkad innan analys. mg/kg As(V) As(III) DMA Summan av specierna MMA Jord A 0,466 0,021 0,0055 0,0092 Jord B 2,69 0,04 <0,0002 0,0085 2,7387 Jord C 41,2 0,525 <0,0002 0,094 41,8192 - 13 - 0,5017 BILAGA 8. Förstudie Förstudie 1 70 1,2 1 Arsenikhalt [μg/l] 60 0,8 0,6 Arsenikhalt [μg/l] 50 0,4 40 0,2 0 DMA 30 MMA 20 Omrörd bägare Kvävgas i bägare 10 0 As(V) As(III) DMA MMA Figur 1. Arsenikens olika former i förstudie 1. I diagrammet visar att i en syrerik miljö är det främst As(III) som dominerar medan i en inert miljö är det främst As(V). Tabell 1. Specierings resultat för förstudie 1 Förstudie 1 Omrörd bägare Bägare med kvävgas As(V) As(III) DMA ug/l ug/l ug/l MMA ug/l 2,5 46,9 1,1 0,54 61,5 29,8 0,45 0,35 K = provet är konserverat direkt efter laboration på Chalmers, f = inte filtrerat förrän provet skulle analyseras. Om K saknas har inte provet blivit konserverat förrän precis innan analysen. Alla värden är i µg/l. - 14 - - 15 - 62 129 0,54 248 1933 Sr Tl Zn As 22471 K u.d 0,15 In Pb 0,22 Ga 11 2145 Fe 51774 113 Cu Ni u.d Cr Na 5,4 Co 56 u.d Cd Mn 34033 Ca 11946 0,69 Bi u.d 11 Ba Mg 144 Al Li u.d Ag 2860 484 7,85 409 u.d 68 168014 378 38860 56 81796 0,77 6 15255 36 578 21 3,4 110384 2,7 38 730 3,0 kvävgas, K kvävgas, K 61 63 175 878 19,57 454 49,72 143 242112 517 39543 216 153510 2,1 14 37776 87 1497 58 8,05 138871 5,7 40 1362 9,3 kvävgas 64 140 440 6,04 179 8,26 81 86158 194 15777 26 48750 0,51 3,3 15645 17 330 49 0,31 48414 6,8 17 652 2,1 kvävgas 65 66 67 68 69 120253 1423 6,15 342 93 143 92758 1308 41904 126 84735 0,71 33 120892 277 1102 59 3,03 70321 1,5 352 67520 1,3 49685 2147 6,85 514 149 214 125665 2065 65650 178 106976 0,78 53 195016 426 1759 89 4,5 107251 2,04 541 111042 2,3 15840 63615 6,3 4240 2093 5998 108567 41138 415216 866 205712 2,3 172 4292082 28505 103998 1612 138,9 765533 1,6 4082 822786 4,4 345 1161 7,9 372 49 120 128647 781 36315 86 81665 0,32 17 68113 251 1366 36 5,3 91197 3,3 155 20055 4,9 302 2183 14 693 115 201 261107 1305 66095 207 160049 0,93 28 101923 361 2317 70 10,5 180434 5,3 255 30379 9,3 omrörd, övrefaomrörd, övrefas omrörd, undrefa kvävgas, K, f kvävgas, K, f 71 255 577 11 531 u.d 88 200577 609 43326 71 103377 0,61 6,6 18900 71 635 26 4,5 148966 3,1 45 1378 4,1 322 598 11 1130 11 141 233756 2527 100139 140 135074 0,81 10,0 24637 51 966 38 6,1 317320 3,4 67 1772 6,9 omrörd, övrefas omrörd, undrefas, f 70 82 83 5,8 6,5 2660 466 32,5 7080 179 1,58 507 241 74783 17 5365 5177 6620 61996 46371 87 19950 16 2068 2080 1568 59230 11173 341843 127394 764 324473 316028 3,76 582 6375681 1173417 36522 108093 13888 1858 168,5 1040693 386465 8,3 6111 889208 365439 6,8 21 5624 11 487 463 481 25858 3593 36043 153 81441 0,81 50 420168 2191 7021 147 15,1 126045 4,9 588 74303 6,8 vitfällning ljust lager på botten märkt lager på botten 81 Förstudie 2. 40 1,6 35 1,4 1,2 Arsenikhalt [μg/l] 30 Arsenikhalt [μg/l] 25 20 1 0,8 0,6 0,4 0,2 15 0 As(III) DMA MMA 10 Omrörd bägare Kvävgas i bägare Orörd bägare 5 0 As(V) As(III) DMA Figur 1 Arsenikspecieringen för förstudie 2 Tabell 1 Specierings resultat för förstudie 2 Förstudie 2 Tabell 2 As(V) As(III) DMA ug/l ug/l ug/l MMA MMA ug/l Omrörd bägare 20,5 1,4 1,1 N2 i bägare 37,8 1,3 0,6 0,4 Orörd bägare 12,8 1,4 <0,1 <0,1 <0,1 Resultat på metaller ifrån förstudie 2 utförd på Analycen µg/l Omrörd bägare Kvävgas i bägare Orörd bägare Al 403 61,6 81,3 As 20,8 32,9 12,4 Ba 8,34 5,25 4,62 Ca 37500 33400 27400 Cd <0,05 <0,05 <0,05 Co <0,2 0,222 0,398 Cr <0,9 <0,9 <0,9 Cu 6,06 5,52 3,72 Fe 72,8 38,8 52,4 Hg 0,0287 <0,02 <0,02 K 13200 12200 9440 Mg 9990 9690 8070 Mn 81,6 95,7 113 Na 33800 32300 29000 Ni 2,98 3,02 2,8 Pb <0,6 <0,6 <0,6 S 51500 45100 37900 Zn <4 <4 5,65 - 16 - Tabell 3 Jämförelse mellan specieringsresultat när proverna har analyserats direkt, jämfört analys av samma prov 2 veckor senare. Proverna har förvarats i kylskåp. Omrörd bägare Kvävgas i Orörd bägare bägare [µg/l] direkt Efter direkt Efter direkt Efter ca 2 v ca 2 v ca 2 v Arsenit As(III) 1,4 0,54 1,3 0,68 1,4 1,4 Arsenat As(V) 20 20 38 37 13 13 DMA 1,1 0,6 0,6 0,4 <0,1 <0,1 MMA <0,1 0,2 0,4 0,3 <0,1 <0,1 - 17 - 7,8 0,9 33527 u.d 4,06 u.d u.d 459 u.d 0,08 15694,22 u.d Ba Bi Ca Cd Co Cr Cu Fe Ga In K Li u.d u.d 16173 0,06 u.d 480 u.d u.d 3,75 u.d 34465 0,75 6,8 167 - 18 - 36416 6,67 u.d 117 u.d 541 25 Na Ni Pb Sr Tl Zn As 4,3 122 u.d 121 u.d 4,33 27 38046 Mn 25 10747 311 Al Mg 10625 u.d Ag 42 omrörd, K 41 omrörd, K 43 6,3 1980 7,4 466 3,02 58,9 146386 340 41833 75,33 74659 1 5,42 12789 155,4 514,0 20,7 4,3 151165 4,3 37 1673 2,5 omrörd 44 5,5 397 u.d 129 u.d 3,22 42261 22 10817 u.d 19693 0,02 0,47 220 u.d u.d 3,42 u.d 46102 0,66 32 358 u.d omrörd 45 6,0 424 u.d 113 u.d 4,23 36677 32 10277 u.d 14538 0,08 u.d 325 u.d u.d 3,51 u.d 39268 0,65 4,6 55 u.d kvävgas, K 46 16 591 u.d 119 u.d 4,5 37128 33 10474 u.d 14774 0,09 u.d 385 u.d u.d 3,46 u.d 45942 0,86 6,0 84 u.d kvävgas, K 47 122 866 u.d 117 u.d 5,09 36079 32 11212 u.d 15388 0,08 u.d 177 u.d u.d 2,51 u.d 36746 0,61 6,83 473 u.d kvävgas 48 437 911 u.d 116 u.d 6,5 36707 33 11226 u.d 15716 0,08 u.d 165 u.d u.d 3,12 u.d 35447 1,7 6,97 175 u.d kvävgas 49 477 293 u.d 92 u.d 5,06 30603 46 8355 u.d 11877 0,08 u.d 206 u.d u.d 3,47 u.d 26367 0,60 4,45 42 u.d orörd, K 50 176 797 u.d 91 u.d 5,9 30966 49 8747 u.d 11784 0,01 u.d 493 103,56 u.d 4,39 u.d 24519 0,77 7,24 146 u.d orörd, K 51 52 0,5 5,88 56 u.d orörd u.d u.d 0,61 7,13 308 u.d 0,03 u.d 173 u.d u.d 2,75 u.d 0,02 u.d 174 u.d u.d 2,92 u.d 52 8993 u.d 17 10435 2951 341 u.d 96 u.d 5,1 4352 395 u.d 98 u.d 4,3 25749 276 u.d 119 u.d 17,8 32461 33052 36668 59 8797 u.d 12055 12314 15447 0,03 u.d 204 32,44 u.d 2,99 53 omrörd, K, f 26760 27995 35479 0,42 7,65 112 u.d orörd Tabell 4 K = provet är konserverat direkt efter laboration på Chalmers, f = inte filtrerat förrän provet skulle analyseras. Om K saknas har inte provet blivit konserverat förrän precis innan analysen. Alla värden är i µg/l. BILAGA 9. Skakförsök Tabell 1 mg/l /skakning i Analysresultat av metaller från skakförsök Test Jord A 6h 6h Jord B 18 h As <0,0005 Cd <0,0001 Co <0,001 0,0017 Cr <0,001 0,001 Cu 0,0036 Ni <0,001 Pb V Zn Jord C 18 h 6h 18 h 0,0015 0,031 0,038 0,034 0,028 <0,0001 <0,0001 <0,0001 <0,0001 <0,0001 <0,0001 <0,001 <0,001 <0,001 0,0019 <0,001 <0,001 0,0017 0,0065 0,0013 0,0016 0,0064 0,0021 0,0085 0,014 0,016 0,023 0,0037 0,0014 0,002 0,003 0,0084 0,0041 <0,0005 <0,0005 <0,0005 0,00071 0,0036 <0,0005 <0,0005 <0,0005 <0,0005 <0,0005 0,0051 0,01 0,00074 0,00092 0,01 0,025 0,052 0,011 0,051 0,0017 6h 0,015 <0,005 - 19 - u.d. 13 446 3,2 Co 20 Cr u.d. Cu 43 Fe 293 Ga 19 - 20 - 510 Mn 511 2 513 28486 36 36566 3,1 2,8 833 24 65 6,9 3,1 75304 37 30 63 6,6 C 3 501 28309 36 36108 2,5 2,4 143 15 u.d. 6,2 1,2 72758 24 24 17 5,4 C 4 513 29711 31 37922 2,2 2,4 187 25 u.d 6,3 90,6 78804 16 28 86 2,6 C 5 188 41740 25 43309 1,7 2,8 456 305 u.d 6,1 0,8 86341 14 53 416 2,0 B, K 6 183 41718 17 43324 1,5 2,6 226 3,1 u.d 4,5 1,9 87706 7,9 52 314 1,5 B, K 7 171 42541 14 44004 1,3 2,0 251 3,7 u.d 4,7 1,9 94541 7,6 52 237 1,1 B 15 u.d. 315 8,3 380 29 Ni 30 Pb 3,2 Sr 328 Tl 41 Zn 534 As 30 35 469 5,4 323 u.d. 15 u.d. 509 3,2 316 u.d. 15 u.d. 1127 2,9 326 u.d. 16 u.d. 1382 2,2 387 u.d. 9,1 u.d. 364 1,8 391 u.d. 5,3 u.d. 263 1,2 402 u.d. 7,1 Na 120763 118854 122614 120379 125188 285976 290402 300577 52 27647 Li 113 Mg 27151 5,1 8,2 Cd 17 35435 2,3 Ca 80031 K 34936 75868 Bi 398 In 26 26 94 Ba 39 14 234 C, K Al 463 1 Ag 88 C, K 8 9 10 227 45571 17 47928 1,1 2,3 2432 48 u.d 42 0,8 96264 16 60 408 1,1 B 11 12 3,6 57 344 0,47 A, K 3,3 53 463 0,33 A 13 2,9 54 8,03 0,36 A 14 15 3,3 13 109 u.d Test 2,2 14 697 0,15 Test 16 0,6 1,3 1656 0,48 u.d 5,6 3,1 0,5 1,3 334 6,6 u.d 5,0 0,4 0,4 1,0 147 5,5 u.d 4,9 0,3 0,4 0,1 147 u.d u.d 4,3 0,9 0,5 0,4 118 u.d u.d 2,9 2,9 5,9 u.d u.d u.d 1169 1189 941 1158 u.d 25658 27394 28201 27861 352 u.d u.d 504 u.d 17071 18262 20073 18970 1540 1796 0,7 1,7 1466 5,5 u.d 13,0 0,2 71097 75619 81324 75119 7732 8387 3,5 52 36 0,57 A, K u.d. 1853 1,7 405 u.d. 10 27 24526 1,8 423 u.d. 818 23 8089 0,99 550 u.d. 229 25 991 0,71 577 14 8,0 22 811 0,49 595 u.d. 9,5 23 578 0,40 586 u.d. 430 u.d 377 0,24 12 u.d. 3,3 u.d 435 0,40 12 u.d. 0,7 299188 317360 61333 64421 66663 65442 4625 4688 183 43732 11 45097 1,3 2,2 514 16 u.d 5,1 2,3 99804 7,0 56 323 0,88 B Tabell 2 Skakförsök 6 h. Analysvärden från Chalmers. A = jord A, B = jord B, C= jord C, K = provet är konserverat direkt efter laboration på Chalmers. Om K saknas har inte provet blivit konserverat förrän det nått analyslaboratoriet. Alla värden är i µg/l. 15566 u.d 8150 111,5 16089 u.d 7405 - 21 - 96,3 As Pb Sr Tl Zn Na Ni 22938 7,8 u.d 89 0,19 775 36 20660,57 7,6 u.d 85 0,16 237 54 13585 Li u.d Mg 6873 Mn 94,78 K u.d 1783 34 24078 12,2 u.d 111 0,6 35 413 0,76 0,53 u.d 28 557 0,35 0,29 Cu 22 Fe 381 Ga 0,46 In 0,39 u.d 821 13 2,0 52187 1,05 4,03 u.d 1553 12 0,15 671 13 C 23 2,1 25554 0,57 3,73 C, K C, K 2,6 22228 Cd u.d Co 4,08 Cr u.d Ag Al Ba Bi Ca 22 21 310 33 21630 8,0 u.d 87 0,12 95,4 13999 u.d 6978 18 261 0,11 0,21 u.d 1,4 23867 u.d 3,87 u.d 272 7,9 C 24 745 u.d 22193 8,4 u.d 91 u.d 98,0 14760 u.d 7559 19 313 0,07 0,27 u.d 1,6 28139 u.d 3,7 u.d 270 9,0 C 25 453 u.d 2224 1,5 u.d 12 0,03 u.d 2489 u.d 325 u.d 172 u.d 0,25 u.d 1,4 11853 u.d 3,3 u.d 10 2,1 milli-Q 26 838 u.d 2708 6,7 u.d 12 u.d u.d 3146 u.d 657 4 228 u.d 0,2 u.d 1,4 11106 u.d 3,2 u.d 22 1,2 milli-Q 27 816 u.d 58212 12,9 u.d 124 1,2 19,5 19689 u.d 11395 26 3889 4,0 0,35 15,68 2,1 35761 0,18 6,84 0,19 2162 106 B, K 28 326 u.d 42198 5,1 u.d 87 u.d0,14 u.d 12904 u.d 7994 7,3 1591 1,7 0,17 u.d 1,3 21711 u.d 3,85 u.d 1542 74 B, K 29 679 14 45273 15,0 u.d 97 0,22 u.d 14518 u.d 8858 10,3 1564 2,5 0,18 u.d 1,2 31200 u.d 3,63 u.d 1560 77 B 30 1173 18 40579 4,9 u.d 86 u.d u.d 13655 u.d 8713 6,5 1034 1,5 0,16 u.d 1,0 24938 u.d 3,57 u.d 1453 69 B 31 483 99 6920 2,3 u.d 275 u.d 150 7461 u.d 6810 u.d 190 1,6 0,17 u.d 1,1 45561 u.d 3,47 u.d u.d 77 A, K 32 734 14 7264 4,6 u.d 293 0,03 160 8079 u.d 7428 u.d 325 1,2 0,15 u.d 1,3 46345 u.d 3,48 u.d -0,6 65,08 A, K 33 412 25 7630 4,8 u.d 291 u.d 161 7855 u.d 7085 u.d 310 1,3 0,14 u.d 1,1 50999 u.d 3,97 u.d 61,85 68,48 A 34 856 26 8710 5,4 u.d 298 0,46 162 8160 u.d 7244 u.d 207 1,5 0,21 u.d 0,8 54459 0,52 3,84 u.d 173,73 73,01 A 35 790 25 7542 4,0 u.d 292 u.d 161 8028 u.d 7550 u.d 205 1,1 0,11 u.d 0,7 47697 u.d 3,32 u.d u.d 74,77 A 36 Tabell 3 Skakförsök 18 h. Analysvärden från Chalmers. A = jord A, B = jord B, C= jord C, K = provet är konserverat direkt efter laboration på Chalmers. Om K saknas har inte provet blivit konserverat förrän det nått analyslaboratoriet. Alla värden är i µg/l. BILAGA 10. Grundvattenanalyser 2007-11-21 NCC Grundvattenprov som har behandlats olika på laboratoriet, ena filtrerat (< 0.45 µm) och andra ofiltrerat. Med bortfiltrerade partiklar reduceras metallhalten till ungefär halva analysvärdet för alla metaller, utan nickel. Tabell 1 Ofiltrerat mg/l 1,3 <0,0001 <0,001 0,021 0,0012 0,0034 <0,0005 0,00055 0,011 As Cd Co Cr Cu Ni Pb V Zn Tabell 2 Värden hämtade från ett dricksvattenpaket (enligt SLV 3) och en ordinarie metallanalys. Båda proven har filtrerats innan analys, utfört av Analycen. mg/l Tabell 3 Filtrerat mg/l 0,61 <0,00002 0,00064 0,0094 0,00085 0,0052 <0,00005 <0,0002 0,0044 mg/l Al 0,0017 K 15 As 0,61 Mg 16 Ca 84 Mn 1 Cd 0,00002 Na 110 Co 0,00064 Ni 0,0052 Cr 0,0094 Pb 0,00005 Cu 0,00081 V 0,0002 Cu 0,00085 Zn 0,0044 Fe 0,023 Värden hämtade från ett dricksvattenpaket (enligt SLV 3). Provet har filtrerats innan analys, utfört av Analycen. Turbiditet 230 Lukt styrka vid 20ºC svag Luktart obestämd Färgtal 110 Mg Pt/l Hårdhet total 15 dH pH 7,2 Konduktivitet 112 mS/m Alkalinitet 320 mg HCO3 Klorid 230 mg/l Kemisk syreförbrukning -COD 19 mg/l Ammonium-nitrogen 4,1 mg/l Nitrat-nitogen <0,01 mg/l Nitrit-nitogen <0,002 mg/l Fosfatfosfor 0,076 mg/l Flourid 0,21 mg/l - 22 - FNU Sulfat Tabell 4 <1,0 Speciering av arsenik på grundvattenprovet utfört av Analytika. As(III) As(V) DMA ug/l ug/l ug/l 1620 Tabell 5 pH Konduktivitet (µS/cm) Al As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn Tabell 6 MMA ug/l 33 2,8 <0,5 2007-12-17 och 19 Golder Associate GA1 7,49 666 GA2 6,54 2114 GA3 7,21 >3999 GA4 7,15 >3999 GA5 6,79 2893 GA6 7 1815 GA7 7,19 865 GA8 6,64 1563 GA9 6,75 1218 GA10 6,45 1239 GA11 6,53 449 Gr 6,5 1650 1820 4,21 <0,05 2,16 7,71 <0,02 5,86 9,38 25,9 20,9 <3 <0,05 <0,5 1,3 0,028 5,48 0,887 18,7 35,2 <10 <0,05 <0,5 <1 0,0413 5,29 0,405 11,8 71,9 109 <0,05 0,595 1,71 0,0226 6,99 0,83 17,1 15,8 527 <0,05 16,1 <1 0,0227 2,41 <0,2 35 41,4 56,5 <0,05 0,536 <1 0,228 2,93 0,444 10,5 771 15,5 <0,05 <0,5 1,45 0,0287 1,8 0,477 6,68 4,3 11,2 <0,05 <0,5 <1 0,0735 2,14 <0,2 15,9 27,3 25,1 <0,05 <0,5 2,08 0,0274 2,04 0,313 22,2 185 2,64 <0,05 <0,5 1,09 0,0266 2,13 0,403 8,12 918 2,59 <0,05 0,621 <1 0,0239 2,85 0,795 10,3 20,5 42000 <0,05 53,7 1,95 0,0244 22,6 0,384 129 Speciering av arsenik på grundvattenprovet från Gr 2007-11-27 utfört av Analytika. As(III) As(V) DMA ug/l ug/l ug/l ug/l 150,5 <0,56 0,47 34500 <0,56 <0,30 GA4 <0,19 Gr 27200 Tabell 7 mg/l MMA 2008-02-07 Golder Associate. Ytterligare en komplettering gjordes den 2 februari 2008 och grundvattenprov tog från Gr. Ett prov filtrerades i fält samt ett prov som skickades in (syrauppslöts innan analys) och ett annat prov filtrerades på laboratoriet innan analys istället. Gr, filtrerat i fält, syrauppslutet på lab. Gr, Ofiltrerat fält, filtrerat på lab. Arsenikhalt i µg/l 12300 1260 - 23 - BILAGA 12. Havsvattenstånd Havsvattenståndet är uppmätt i Smögen. November 2007 80 60 40 cm 20 0 200710950000 200711000000 200711050000 200711100000 200711150000 200711200000 200711250000 200711300000 200711350000 -20 -40 -60 Datum och tid December 2007 100 80 60 cm 40 20 0 200711950000 200712000000 200712050000 200712100000 200712150000 200712200000 200712250000 200712300000 200712350000 -20 -40 Datum och tid Februari 2008 - 24 -